CVD生长机理的理论研究
8页1、项目名称:石墨烯C生长机理的理论研究(一)立项根据与研究内容(4000-800字): 1. 项目的立项根据(研究意义、国内外研究现状及发展动态分析,需结合科学研究发展趋势来论述科学意义;或结合国民经济和社会发展中迫切需要解决的核心科技问题来论述其应用前景。附重要参照文献目录)石墨烯(apee),由碳原子六角构造(蜂窝状)紧密排列的二维单层石墨片。在这种本来觉得不也许稳定存在的新型纳米构造中,人们发现了诸多新颖的物理现象,譬如室温下的量子霍尔效应、低温下的反常量子霍尔效应等等。纯净的石墨烯具有非常高的机械强度(其强度可达 10 GP);其热传导率可以接近甚至高过金刚石(理论值达到 500 atts/(mK));载流子在石墨烯上的迁移率也远远超过老式的半导体,可达到16c2V1。石墨烯优良的物理化学性质,使得其成为最有潜力的多功能材料,其应用涉及柔性电极、多种气体或压力传感器、超级电容器、透光电极、高强度复合材料以及晶体管集成电路等。合成大量、高质量的石墨烯是应用石墨烯的前提条件。目前合成石墨烯最常用的实验措施涉及:(i)机械剥离法或通称胶带法2;(ii)氧化石墨烯还原法;(ii)离子或离
2、子液体分解石墨法4;(iv)高温升华SC单晶法;(v)化学气象沉淀(D)法6。在以上多种措施中,措施(i)可以得到高质量的石墨烯,但石墨烯的质量和大小依赖于高定向石墨的质量,提高空间不大,特别不大也许用来制备面积超大的石墨烯(例如几十个平方厘米以上的石墨烯片)。措施(ii)和(iii)一般可以获得大片的石墨烯,但一般会在石墨烯中形成多种各样的缺陷或吸附官能团,从而大大减少石墨烯的性能;并且,石墨的熔点高达00度以上,在三维空间中极其柔软,因此不大也许像对三维块体材料那样,用加热退火的措施来清除这些缺陷。措施(i)的重要缺陷是需要极高的温度(大概150-度),并且Si单晶样品价格过于昂贵;此外,由于SiC是共价键晶体,自身不具有催化-C化学键发生构造转变的性能,因此稍低温度下制备的样品质量就会比较差7。目前来讲,石墨烯制备最有前程的措施是使用过渡金属催化的化学气象沉积法。这种措施制备的石墨烯质量高,诸多实验样品的Ramn谱中几乎看不到缺陷峰(bd)8;制备措施简朴,与制备碳纳米管的实验条件类似;大多数金属都可以有效地催化C-C化学键的断裂,组合以及旋转等,从而可以有效地修复样品中的缺陷,
3、在较低温度下制备高质量的石墨烯样品。目前,运用这种措施,实验上已经制备出了面积达到1/4 平方米的单层石墨烯样品。然而在上述多种制备石墨烯的措施中,尽管在70年代C措施就被用来制备单层石墨烯,但直到近来几年,才被广泛应用,人们对其原理和机制的理解也刚刚开始。实验上有关石墨烯CVD生长的文章呈爆炸式增长,国内有影响的工作涉及大连化物所包信和、傅强9和北京物理所高鸿钧等人的工作10。但目前的现状是石墨烯CVD生长的理论机制的摸索远远落后于实验研究,目前刊登的有关理论文章不到10篇,其中涉及大陆学者中国科技大学的杨金龙、李震宇研究组11以及本课题项目参与者香港理工大学丁峰的研究工作2(有关文章已被JACS接受)。但是,仍有许多核心问题有待进一步的开展。譬如,i)目前有多达十几种金属,例如u, C, Ni, , R, Ru,Ir,被用来作为石墨烯VD生长的催化剂和衬底,哪一种是最佳的?ii) 石墨烯在金属表面生长中的成核过程是如何的?决定石墨烯生长的核心参数成核能以及核的形状和大小跟金属催化剂的关系如何?ii) CV 生长中,石墨烯可以在温度较低的生长条件下达到很高的质量,这其中涉及金属催化的
4、石墨烯缺陷修复的过程,那么不同金属对于缺陷修复的催化作用如何?与否可以找到活性很高的金属,在更低温度下制备高质量的石墨烯,从而有效减少成本和对实验条件的规定? v)目前的研究发现,晶粒边界或晶界(dmain wal 或grin oundary)是D石墨烯的重要缺陷。边界两面的晶格取向不同会影响石墨烯导电性、力学性能和化学性质的均匀性13。如何采用合适的实验手段来减少晶粒边界密度,从而获得高质量的石墨烯等等?然而,在既有的研究中,我们还无法找到对上述问题的答案。而对这些问题的回答必然会为石墨烯VD制备提供丰富的理论指引。综上所述,在较低温下大批量地制备高质量的石墨烯具有非常重要的科学意义。本课题拟结合第一性原理、经验和半经验的计算措施,结合分子动力学和过渡态理论,从原子层次上建立二维(2D)石墨烯VD的微观模型和生长机理,从理论上寻找低温下大批量制备石墨烯的措施,并研究不同缺陷对石墨烯生长机制的影响,为制备高质量的石墨烯提供理论基本和指引。 Rfrences: Castr Neto, A H; uinea, F.; Peres,N. . R.; etl., e. od Pys , ,09
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