阿秒脉冲测量原理和技术研究进展

1、阿秒脉冲测量原理和技术研究进展简要：激光作为20世纪最重要的创造之一, 其优良的特性在各个领域中都展现了显著优势. 为了迎合超快过程以及强场物理的研究需要, 研究者们将激光脉冲朝着脉宽越来越短、能量越来越高的激光作为20世纪最重要的创造之一, 其优良的特性在各个领域中都展现了显著优势. 为了迎合超快过程以及强场物理的研究需要, 研究者们将激光脉冲朝着脉宽越来越短、能量越来越高的方向推进, 并且都取得了卓越的成效. 在短脉冲方向, 纳秒、皮秒脉冲的产生给工业加工、材料学等领域的进步提供了不少便利. 近半个世纪以来, 飞秒激光技术的日渐成熟, 不仅提升了超快光学的研究水平, 更为人们研究微观超快过程提供了可能. 众所周知, 分子尺度的运动在飞秒量级(1 fs=1015 s), 飞秒激光的运用使得分子尺度运动的实验观测成为可能1. 正如照相机拍照的原理, 快门速度始终要快于目标过程才能得到一个清晰的画面. 已有的飞秒“快门已经足够解决分子尺度的超快过程; 而电子运动过程的时间尺度在阿秒量级(1 as=1018 s), 因此需要寻找“阿秒快门对其进行表征测量.本文源自科学通报 发表时间：202

2、2-03-10?科学通报?是中国科学院 ，国家自然科学基金委员会出版的杂志。主要报道自然科学各学科根底理论和应用研究方面具有创新性、高水平和重要意义的研究成果。报道及时快速，文章可读性强，力求在比拟宽泛的学术领域产生深刻影响。设有点评、进展、评述、前沿、论文、快讯、论坛、争鸣、动态和书评等栏目。20世纪80年代, 人们在激光电离气体原子的实验中观察到高次谐波产生(high-order harmonic generation, HHG)2,3. 作为原子在强激光场电离过程中由电子再碰撞产生的相干辐射, HHG在频域上为等间距光梳, 覆盖极紫外(extreme ultra-violet, XUV)至软X射线波段4,5; 在时域上那么是单个脉宽为几十至几百阿秒的序列相干光脉冲. 1993年, Corkum6提出了强场电离的三步模型, 成为HHG和阿秒光学的理论根底. 基于此模型, 1994 年, Lewenstein等人7和Corkum等人8利用量子理论对HHG进行了细致的描述, 并预言了单个或称“孤立阿秒脉冲(isolated attosecond pulse, IAP, 区别于HHG的阿

3、秒脉冲序列)产生的理论和方法. 由于在瞬态测量中, 高次谐波难以提供阿秒精度的时间零点和测量误差, 人们在实验中采用了多种选通方法从HHG中获得孤立阿秒脉冲9,10.2022年, Hentschel等人11首次在实验中测量到650 as宽度的阿秒脉冲, 标志着人类翻开了阿秒世界的大门. 作为目前人类所能产生的最短时间尺度, 阿秒脉冲的诞生自然而然地掀起了相关研究的热潮9,10,1214, 其在电子尺度微观超快过程研究中的应用成果展现出了巨大潜力9,10,14. 例如, 2022年, Goulielmakis等人15发表了利用阿秒脉冲研究氪离子中电子波包超快动力学的成果. 他们在实验中观察到了氪离子阿秒脉冲吸收谱随时间的振荡, 并推算出了氪离子的电子波包在两个能级之间的振荡跃迁, 跃迁时间约为3 fs, 测量精度到达了150 as. 除应用研究外, 阿秒脉冲产生、测量与本体性质的研究也是一大热点, 阿秒脉冲的脉宽极限也在不断被突破. 2022年, Zhao等人16获得了脉宽67 as 的测量结果; 次年, 中国科学院物理研究所17获得了 160 as的孤立脉冲, 这是国内首次阿秒脉冲产生

4、的实验结果. 2022年, Li等人18通过中红外驱动光产生了光子能量高至水窗波段、脉宽为53 as的孤立脉冲, 是目前所得到的孤立阿秒脉冲光子能量的世界纪录; 同年稍晚, Gaumnitz等人19报道了43 as的最短阿秒脉冲产生世界纪录, 并保持至今. 2022年, 华中科技大学20、国防科技大学21和中国科学院西安光学精密机械研究所22也分别在实验中测得了孤立阿秒脉冲, 代表了国内阿秒光学研究的巨大进步.尽管近几年由于超强激光的开展, 等离子体高次谐波展现了其非凡的潜力23, 但是目前国际上主流的实验方法仍为气体高次谐波, 配合一定的选通方式以得到孤立阿秒脉冲9,10. 相比于其产生过程, 对于已经产生的孤立阿秒脉冲或者阿秒脉冲串, 如何对其本身的性质(如脉宽、相位、相干性等)进行测量与描述也是一个关键问题9,10,14. 虽然阿秒脉冲的测量可以参考现有激光脉冲的测量手段24, 但是依旧存在其独特的技术困难. 例如, 由于其时间尺度超短, 无法用电学方法对其直接进行测量; XUV和软X射线波段的阿秒脉冲在常规介质中有强烈的吸收, 并且很难产生非线性效应. 因此, 需要寻找异于其他

5、尺度脉冲测量的新方案. 近年来, 出现了多种阿秒脉冲测量与表征的实验方案, 包括传统的阿秒条纹相机和较新的阿秒光谱相位干预直接电场重建法(spectral phase interferometry for direct electric field reconstruction, SPIDER)25,26等. 目前, 阿秒脉冲测量实验的大体思路是利用阿秒脉冲与气体介质进行相互作用, 通过其激发的电子特性来反演阿秒脉冲本身的信息. 以下将从阿秒脉冲与气体介质作用的脉冲测量实验方案设计, 以及得到电子信息后的反演计算过程进行分析总结, 并展望阿秒脉冲测量未来的开展方向和可能遇到的瓶颈问题.1 阿秒脉冲测量的实验方法由于阿秒脉冲本质上是通过气体高次谐波的选通而来, 因此高次谐波的高光子能量、相干性强等特点在阿秒脉冲测量中也被充分利用起来. 早在1996年, Vniard等人27就提出利用高次谐波的强相干性, 令其与一束驱动光共同作用于气体介质; 通过观察光电子能谱中边带(sideband)振幅随XUV光与驱动光之间延时的变化而产生的调制信号来反映XUV脉冲的宽度以及相邻两个阶次谐波之间的相位

6、差. 之后, 其进一步演化成更为完善的RABITT(reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions)方案28. RABITT作为最早的阿秒脉冲互相关测量方法, 其原理是电子在XUV脉冲的作用下从初态跃迁至电离态的过程中, 受到飞秒驱动光的调制, 在高次谐波谱上产生边带, 并且能够得到该边带的光电子能谱强度的表达式; 在激光脉冲的长脉冲近似下, 可以简化得到相邻两个阶次高次谐波之间的相位差与驱动光频率、驱动光与XUV光延时之间的关系; 边带光电子谱强度变化周期为驱动激光载波频率的两倍, 结合目标气体的能级结构可以得到相位关系, 并结合傅里叶变换就能得到脉冲的时域信息. 该方法于2022年由Paul等人29 首先在实验上得以实现, 产生并测量了单脉冲宽度为 250 as的阿秒脉冲串. 实验中(图1), 中心波长800 nm、脉宽40 fs的kHz驱动光, 通过内外别离的石英片延时元件聚焦到氩气靶上产生高次谐波; 随后, 通过光阑以调节驱动光的强度; 最后, 通过球面钨镜反射到第二个

7、氩气靶上产生光电子, 并进行电子飞行时间的探测.RABITT作为一个很好的阿秒脉冲时域信息测量方式, 有着广泛的应用, 随着测量精度的提升, 其延伸出的Rainbow RABITT技术30成为目前解析原子分子多能级结构的有力工具. 然而, 对于某些间隔较为接近的能级结构而言, 如假设产生了多套高次谐波重合的情况, 那么会对边带结构造成影响, 从而影响最终相位测量结果. 因此, 一种名为laser-assisted lateral X-ray photoionization31的方法也在不久后提出, 此种方法简化了目标气体能级结构对阿秒脉冲探测的影响. 其根本原理为将XUV光与驱动飞秒激光共同注入到气体中, 使气体在XUV光作用下发生电离, 得到电子的初始动量分布, 其受XUV光的相位、强度、振荡周期的影响; 随后, 在驱动光场的调制下电子的动量分布会发生改变, 改变XUV光与驱动光的延时会影响所探测到电子能谱的宽度, 而能谱的调制深度能反映XUV脉冲的宽度. 2022年, Hentschel等人11实现了单个阿秒脉冲的产生, 并利用此方法进行了测量. 他们将驱动激光与氖气作用产生高次谐

8、波, 并用一个直径与所产生高次谐波匹配的锆(Zr)膜选取光子能量为90 eV左右的连续谱, 驱动光仍然能在锆膜外环通过, 以到达别离驱动光与 XUV光的目的; 随后, 通过钼硅(Mo/Si)多层膜反射镜调节驱动光与XUV光的延时, 聚焦在氪气靶上产生光电子, 最终经过反演后得到阿秒脉冲宽度为(650150) as. 该方法的关键点在于, 飞行时间光电子能谱仪设置在与激光场矢量垂直的方向, 并在一个较小的角空间探测光电子能谱随驱动光与XUV光延时的变化, 可以有效减小阈上电离(above threshold ionization, ATI) 电子对阿秒脉冲信息获取的干扰.2022年, Itatani等人25在前述工作的思路上进行了改良, 提出了阿秒条纹相机(attosecond streak camera)的概念. 其根本思路也是基于阿秒脉冲与驱动激光的互相关(图2), 并从两个根本点出发: (1) 利用亚周期振荡作为确定阿秒脉冲脉宽的时间基准, 该基准仅当XUV 脉宽小于驱动光时成立; (2) 将XUV光产生的光电子信息同时对应在能量与角度上. 当激光场为线偏振时, 对于给定的观测角度

9、, 光电子的能谱宽度能反映脉宽信息; 当激光场为圆偏振时, 在一定能量下, 光电子的角度分布能反映脉宽信息. 同时, 其探测的分辨率受光电子的能量、带宽和阿秒脉冲的色散影响. 阿秒条纹相机在加上角度分辨之后, 提高了探测阿秒脉冲宽度的分辨率, 其分辨率与所测脉冲光子能量正相关; 当光电子能量在100 eV时, 对于傅里叶极限脉宽的脉冲, 其分辨率为70 as. 值得注意的是, 假设选用线偏振光做驱动激光, 当XUV脉宽过宽时, 会导致条纹调制(streaking)速率变化, 这将使得能谱与相位之间关系处理变得十分复杂; 用圆偏振光能防止此问题, 但是伴随着较低的高次谐波产率. 因此, 阿秒条纹相机适用于较短的阿秒脉冲测量. 综上情况, 这一方案目前成为在孤立阿秒脉冲测量中最为常用的方式9,10,14除去测量光电子谱上的调制来分析出阿秒脉冲的时域信息外, 仅通过对高次谐波光谱信息的提取分析同样也能局部得出脉冲信息. 2022年, Kim等人32使用非共线的两路光共同作用在氖气靶上, 其中采用偏振选通的基频光用于产生孤立阿秒脉冲, 而另一路线偏振的二次谐波作为扰动脉冲, 用于调制高次谐波光谱形貌. 改变两路激光之间的延时, 可以获得某一能量光谱区域的空间形貌随延时变化的演化图(trace), 对该演化图反演即可得出阿秒脉冲的相位情况, 此方案也由于不需要电子谱的采集而被称为全光学测量. 近期, Yang等人20在这一技术根底上进行了改良, 将两路相同波长但功率密度相差较大的短飞秒脉冲共线作用在气体靶上, 保证扰动光足够弱而不影响气体的电离, 仅能干预电离出电子的飞行路径, 随后扫描延时获得截止区连续谱区域的光谱随延时调制的演化图. 对演化图, 可以采用与阿秒条纹相机类似的反演算法来获得阿秒脉冲的相位和时域信息, 从而实现脉宽的测量. 以上两种方法在阿秒脉冲产生处, 通过对复合场的调控来进行测量, 被称为原位测量“in situ 3

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