甲烷部分氧化制合成气pt-cocao-al,2o,3双金属催化剂的研究.doc

物理化学专业毕业论文物理化学专业毕业论文 [ [精品论文精品论文] ] 甲烷部分氧化制合成气甲烷部分氧化制合成气 Pt-Pt-Co/CaO-AlOCo/CaO-AlO双金属催化剂的研究双金属催化剂的研究关键词：甲烷部分氧化关键词：甲烷部分氧化 合成气合成气 双金属催化剂双金属催化剂摘要：本论文主要考察了 Pt-Co/CaO-Al2O3 双金属催化剂对甲烷部分氧化制合 成气(POM)反应的催化性能，运用了活性评价、BET、XRD、HE- TPR、XPS、Raman、TEM、CH4 脉冲等实验技术，研究了催化剂不同活性组分之 间的相互作用及其对 POM 反应性能的影响，考察了催化剂的比表面积、分散度、 氧化还原性能、催化剂的体相和表面结构等性质，并初步探讨了催化剂的失活 机理主要实验结果如下： 1)对于 POM 反应，在 Pt-Co/CaO-Al2O3 催化剂中， CaO 是一种有效助剂，能提高催化剂的活性和稳定性，贵金属 Pt 的添加可显著 改善催化剂性能在 Pt 添加量 0.1～0.5wt％范围内，Pt 添加量越多，催化活 性越好；Pt 添加量过高(gt;0.5wt％)时，催化活性反而降低。

2)较长 时间的催化剂寿命实验表明，0.5Pt9Co9CaAl 催化剂不但有较高的催化活性， 而且有较好的稳定性和抗积炭性能在 750℃、CH4/O2/Ar=2/1/4、空速为 100000 ml·g-1·h-1 条件下，其 CH4 转化率(～85％)和 CO 选择性(～92％)在 100 h 反应时间内基本保持不变，且反应后的催化剂无明显积炭 3) 0.5Pt9Co9CaAl 催化剂有较好的低温催化活性，更低的起燃温度，不经预还原 就有较好的催化活性，在高空速反应条件下也表现出优异的催化性能 4) Pt-Co/CaO-Al2O3 催化剂中活性组分 Pt、Co 之间存在催化协同作用，XPS 表征 结果说明在 Pt、Co 之间存在电子效应，金属 Pt 能在催化剂表面富集 5) TPR 表征结果表明 Pt 添加量低至 0.1wt％时即可使催化剂可还原性能显著改善， 且 pt 添加量越多，可还原性能越强；CH4 脉冲实验说明 Pt 的添加有利于 CH4 在催化剂上的活化解离 6)催化剂 XRD 以及 TEM 表征结果表明，在 Pt- Co/CaO-Al2O3 催化剂中贵金属 Pt 在催化剂高温还原过程中对活性组分金属 Co 有一种再分散作用，少量贵金属 Pt 能有效提高还原后催化剂金属 Co 的分散度， 使金属 Co 的颗粒度减小，但 Pt 添加量过高(gt;0.5wt％)时，反而导致金 属 Co 颗粒度增大。

7)反应后催化剂 TPR 以及 Raman、XPS 表征结果表明，失 活后的 Co/CaO-Al2O3 催化剂其活性相金属钴被氧化并转化为 CoAl2O4 物种，而 Pt 的添加抑制了金属钴的氧化和 CoAl2O4 物种的生成，从而导致 Pt-Co/CaO- Al2O3 催化剂稳定性显著提高正文内容正文内容本论文主要考察了 Pt-Co/CaO-Al2O3 双金属催化剂对甲烷部分氧化制合成 气(POM)反应的催化性能，运用了活性评价、BET、XRD、HE- TPR、XPS、Raman、TEM、CH4 脉冲等实验技术，研究了催化剂不同活性组分之 间的相互作用及其对 POM 反应性能的影响，考察了催化剂的比表面积、分散度、 氧化还原性能、催化剂的体相和表面结构等性质，并初步探讨了催化剂的失活 机理主要实验结果如下： 1)对于 POM 反应，在 Pt-Co/CaO-Al2O3 催化剂中， CaO 是一种有效助剂，能提高催化剂的活性和稳定性，贵金属 Pt 的添加可显著 改善催化剂性能在 Pt 添加量 0.1～0.5wt％范围内，Pt 添加量越多，催化活 性越好；Pt 添加量过高(gt;0.5wt％)时，催化活性反而降低。

2)较长 时间的催化剂寿命实验表明，0.5Pt9Co9CaAl 催化剂不但有较高的催化活性， 而且有较好的稳定性和抗积炭性能在 750℃、CH4/O2/Ar=2/1/4、空速为 100000 ml·g-1·h-1 条件下，其 CH4 转化率(～85％)和 CO 选择性(～92％)在 100 h 反应时间内基本保持不变，且反应后的催化剂无明显积炭 3) 0.5Pt9Co9CaAl 催化剂有较好的低温催化活性，更低的起燃温度，不经预还原 就有较好的催化活性，在高空速反应条件下也表现出优异的催化性能 4) Pt-Co/CaO-Al2O3 催化剂中活性组分 Pt、Co 之间存在催化协同作用，XPS 表征 结果说明在 Pt、Co 之间存在电子效应，金属 Pt 能在催化剂表面富集 5) TPR 表征结果表明 Pt 添加量低至 0.1wt％时即可使催化剂可还原性能显著改善， 且 pt 添加量越多，可还原性能越强；CH4 脉冲实验说明 Pt 的添加有利于 CH4 在催化剂上的活化解离 6)催化剂 XRD 以及 TEM 表征结果表明，在 Pt- Co/CaO-Al2O3 催化剂中贵金属 Pt 在催化剂高温还原过程中对活性组分金属 Co 有一种再分散作用，少量贵金属 Pt 能有效提高还原后催化剂金属 Co 的分散度， 使金属 Co 的颗粒度减小，但 Pt 添加量过高(gt;0.5wt％)时，反而导致金 属 Co 颗粒度增大。

7)反应后催化剂 TPR 以及 Raman、XPS 表征结果表明，失 活后的 Co/CaO-Al2O3 催化剂其活性相金属钴被氧化并转化为 CoAl2O4 物种，而 Pt 的添加抑制了金属钴的氧化和 CoAl2O4 物种的生成，从而导致 Pt-Co/CaO- Al2O3 催化剂稳定性显著提高 本论文主要考察了 Pt-Co/CaO-Al2O3 双金属催化剂对甲烷部分氧化制合成气 (POM)反应的催化性能，运用了活性评价、BET、XRD、HE- TPR、XPS、Raman、TEM、CH4 脉冲等实验技术，研究了催化剂不同活性组分之 间的相互作用及其对 POM 反应性能的影响，考察了催化剂的比表面积、分散度、 氧化还原性能、催化剂的体相和表面结构等性质，并初步探讨了催化剂的失活 机理主要实验结果如下： 1)对于 POM 反应，在 Pt-Co/CaO-Al2O3 催化剂中， CaO 是一种有效助剂，能提高催化剂的活性和稳定性，贵金属 Pt 的添加可显著 改善催化剂性能在 Pt 添加量 0.1～0.5wt％范围内，Pt 添加量越多，催化活 性越好；Pt 添加量过高(gt;0.5wt％)时，催化活性反而降低。

2)较长 时间的催化剂寿命实验表明，0.5Pt9Co9CaAl 催化剂不但有较高的催化活性， 而且有较好的稳定性和抗积炭性能在 750℃、CH4/O2/Ar=2/1/4、空速为 100000 ml·g-1·h-1 条件下，其 CH4 转化率(～85％)和 CO 选择性(～92％)在 100 h 反应时间内基本保持不变，且反应后的催化剂无明显积炭 3) 0.5Pt9Co9CaAl 催化剂有较好的低温催化活性，更低的起燃温度，不经预还原 就有较好的催化活性，在高空速反应条件下也表现出优异的催化性能 4)Pt-Co/CaO-Al2O3 催化剂中活性组分 Pt、Co 之间存在催化协同作用，XPS 表征 结果说明在 Pt、Co 之间存在电子效应，金属 Pt 能在催化剂表面富集 5) TPR 表征结果表明 Pt 添加量低至 0.1wt％时即可使催化剂可还原性能显著改善， 且 pt 添加量越多，可还原性能越强；CH4 脉冲实验说明 Pt 的添加有利于 CH4 在催化剂上的活化解离 6)催化剂 XRD 以及 TEM 表征结果表明，在 Pt- Co/CaO-Al2O3 催化剂中贵金属 Pt 在催化剂高温还原过程中对活性组分金属 Co 有一种再分散作用，少量贵金属 Pt 能有效提高还原后催化剂金属 Co 的分散度， 使金属 Co 的颗粒度减小，但 Pt 添加量过高(gt;0.5wt％)时，反而导致金 属 Co 颗粒度增大。

7)反应后催化剂 TPR 以及 Raman、XPS 表征结果表明，失 活后的 Co/CaO-Al2O3 催化剂其活性相金属钴被氧化并转化为 CoAl2O4 物种，而 Pt 的添加抑制了金属钴的氧化和 CoAl2O4 物种的生成，从而导致 Pt-Co/CaO- Al2O3 催化剂稳定性显著提高 本论文主要考察了 Pt-Co/CaO-Al2O3 双金属催化剂对甲烷部分氧化制合成气 (POM)反应的催化性能，运用了活性评价、BET、XRD、HE- TPR、XPS、Raman、TEM、CH4 脉冲等实验技术，研究了催化剂不同活性组分之 间的相互作用及其对 POM 反应性能的影响，考察了催化剂的比表面积、分散度、 氧化还原性能、催化剂的体相和表面结构等性质，并初步探讨了催化剂的失活 机理主要实验结果如下： 1)对于 POM 反应，在 Pt-Co/CaO-Al2O3 催化剂中， CaO 是一种有效助剂，能提高催化剂的活性和稳定性，贵金属 Pt 的添加可显著 改善催化剂性能在 Pt 添加量 0.1～0.5wt％范围内，Pt 添加量越多，催化活 性越好；Pt 添加量过高(gt;0.5wt％)时，催化活性反而降低。

2)较长 时间的催化剂寿命实验表明，0.5Pt9Co9CaAl 催化剂不但有较高的催化活性， 而且有较好的稳定性和抗积炭性能在 750℃、CH4/O2/Ar=2/1/4、空速为 100000 ml·g-1·h-1 条件下，其 CH4 转化率(～85％)和 CO 选择性(～92％)在 100 h 反应时间内基本保持不变，且反应后的催化剂无明显积炭 3) 0.5Pt9Co9CaAl 催化剂有较好的低温催化活性，更低的起燃温度，不经预还原 就有较好的催化活性，在高空速反应条件下也表现出优异的催化性能 4) Pt-Co/CaO-Al2O3 催化剂中活性组分 Pt、Co 之间存在催化协同作用，XPS 表征 结果说明在 Pt、Co 之间存在电子效应，金属 Pt 能在催化剂表面富集 5) TPR 表征结果表明 Pt 添加量低至 0.1wt％时即可使催化剂可还原性能显著改善， 且 pt 添加量越多，可还原性能越强；CH4 脉冲实验说明 Pt 的添加有利于 CH4 在催化剂上的活化解离 6)催化剂 XRD 以及 TEM 表征结果表明，在 Pt- Co/CaO-Al2O3 催化剂中贵金属 Pt 在催化剂高温还原过程中对活性组分金属 Co 有一种再分散作用，少量贵金属 Pt 能有效提高还原后催化剂金属 Co 的分散度， 使金属 Co 的颗粒度减小，但 Pt 添加量过高(gt;0.5wt％)时，反而导致金 属 Co 颗粒度增大。

7)反应后催化剂 TPR 以及 Raman、XPS 表征结果表明，失 活后的 Co/CaO-Al2O3 催化剂其活性相金属钴被氧化并转化为 CoAl2O4 物种，而 Pt 的添加抑制了金属钴的氧化和 CoAl2O4 物种的生成，从而导致 Pt-Co/CaO- Al2O3 催化剂稳定性显著提高 本论文主要考察了 Pt-Co/CaO-Al2O3 双金属催化剂对甲烷部分氧化制合成气 (POM)反应的催化性能，运用了活性评价、BET、XRD、HE- TPR、XPS、Raman、TEM、CH4 脉冲等实验技术，研究了催化剂不同活性组分之 间的相互作用及其对 POM 反应性能的影响，考察了催化剂的比表面积、分散度、 氧化还原性能、催化剂的体相和表面结构等性质，并初步探讨了催化剂的失活机理主要实验结果如下： 1)对于 POM 反应，在 Pt-Co/CaO-Al2O3 催化剂中， CaO 是一种有效助剂，能提高催化剂的活性和稳定性，贵金属 。