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第四章核反应堆燃料 核电厂核燃料简介原理• 可以用作核燃料的核素有铀-233、铀-235、钚-239，其中只有铀-235是天然存在的，天然铀中仅含0.714%的铀-235，其余为约占99.28%的铀-238和约占0.006%的铀-234• 铀-233和钚-239是在反应堆中通过钍-232和铀-238俘获中子后嬗变得到的其核反应过程如下： 核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理 理想的核燃料需具备以下特点 •燃料中易易裂裂变原原子子密密度度高高，即材料中应含有高浓度的裂变（或增殖）原子，其它组合元素中不应有中子吸收截面大的原子•导热性性能能好好，即可以有高的功率密度（每单位堆芯体积的热功率高），或高的比功率（每单位质量燃料的热功率高），燃料能承受高的热流而不产生过大的温度梯度，并能使燃料中心温度保持在熔点以下•熔熔点点高高，熔点以下没有相变，不会因为相变而导致熔点以下的密度、形状、尺寸及其它变化•低的低的热膨膨胀系数系数，以保持燃料元件的尺寸稳定•具具有有化化学学稳定定性性，与包壳材料相容，与冷却剂不发生化学反应•辐照照稳定定性性好好，即在强辐照下不会因肿胀、开裂和蠕变等引起变形而失效；机械性能（强度、韧性等）也不应在辐照下有很大的变化。

•材料的物理和力学性能好物理和力学性能好，易于加工，并能经济地生产核电厂核燃料简介原理4.1 燃料的分类•固体燃料可以分为金属型、陶瓷型和弥散体型4.1.1 金属型燃料（（1）金属）金属铀 从室温到熔点有三个同素异构体，分别为α、β、γ相优点是裂变原子密度高；导热性能好；加工性能好它缺点是熔点低（1133℃），辐照稳定性差 ，与包壳相容性差 （（2）） 铀合金合金 铀通过合金化可使材料稳定在某一相，并以此提高辐照时的尺寸稳定性和抗腐蚀性能铀- 锆合金是一种有希望的金属燃料铀-钼合金也在研究中美国的快堆一体化燃料循环研究就是用金属型的铀-钚-10%锆合金作燃料的 核电厂核燃料简介原理4.1.2 陶瓷型燃料• 铀、钚、钍与非金属元素（氧、碳、氮等）的化合物组成了陶瓷型核燃料由于这些燃料有很高的熔点，无相变，与包壳和冷却剂相容性好，辐照稳定性好等有利条件，动力堆普遍采用这类材料作核燃料• 陶瓷型核燃料有氧化物型、碳化物型及氮化物型氧化物型应用最普遍各种的性能对比参见表4-1核电厂核燃料简介原理表4-1 各种核燃料的性能对比UUO2UCUNPuMOXTh+UO2熔点（℃）113328652380285064024001750晶体结构αRT-668 β668-774γ774-MPFCCFCCFCCα、β、 γ 、δ、δ′、ε1325FCC1325BCC理论密度Mg/M318.06-19.0410.9613.6314.315.92-19.8211.72（RT）热胀系数 10-6/℃a:39.0, b:-6.3, c:27.60-1500℃ 1020-1000℃ 10δδ负值热导率W/m．K（℃）25 （25℃）2.8（1000℃） 8.4（20℃）21.7（1000℃） 33（44℃）24.5(1000℃）4.2（RT）38 (1000℃） 45(650℃）断裂强度MPa344-138011062241弹性模量1011Pa1.0-1.72.02.16.9辐照效应450℃肿胀没明显肿胀比UO2肿胀略多氮的寄生俘获U从心部向边缘迁移化学稳定性与氢、水、空气在RT作用稳定至500℃与钠不作用,与水作用与氧、氢、水作用与空气、水作用,与钠不作用生产易粉末冶金法从UO2制得从UO2制得生物学上有害FBR20% PWR3-5%易尺寸稳定性差好好好差核电厂核燃料简介原理4.2 二氧化铀燃料•优点：点： a. 熔点高，晶体结构为面心立方（FCC），各向同性，并且从室温到熔点没有相变。

b. 高温稳定性和辐照稳定性好 c. 化学稳定性好，与高温水不起作用，与包壳相容性好 d. 在1000℃以下能包容大多数裂变气体 e. 有适中的裂变原子密度，非裂变组合元素氧的热中子俘获截面低（0.002靶恩）•缺点：缺点： a. 导热系数小，使芯块的温度梯度过大 b. 机械强度低、脆，在反应堆条件下易裂，且加工成型困难 核电厂核燃料简介原理4.2.1 二氧化铀的物理性能（1）晶体结构（2）密度（3）熔点（4）导热率（5） 热膨胀（6）蒸汽压核电厂核燃料简介原理二氧化铀的晶体结构核电厂核燃料简介原理二氧化铀的晶体结构核电厂核燃料简介原理 图4-2 铀——氧系平衡图核电厂核燃料简介原理•相图中的垂线代表化合物UO2(O/U=2.0)和U4O9 (O/U=2.25) ， O/U比较大的其它化合物是U3O8 和UO3 •低温下，O/U<2的是UO2和金属铀的混合物，高温下是UO2和液态金属铀的混合物•在一个O/U不等于2.0的很宽的区域，系统是单相是氧在氧化物中的真正的固溶体•在各种化合物UaOb的垂线之间存在很多的两相混合物。

核电厂核燃料简介原理4.2.2 力学性能 UO2在常温下是脆性陶瓷体，断裂强度约为110MPa，在韧脆转变温度（～1400℃）以上，随着温度升高，强度急剧降低，同时出现塑性1)断裂强度－二氧化铀在脆性范围内的断裂强度与密度、晶粒度、温度有关 σf = 170×[1-2.62（1-D）]12 G-0.047exp （-1590/RT） （4-2）式中 σf—断裂强度（MPa）；D—密度；G—晶粒尺寸（μm）；T—绝对温度；R—气体常数（8.134J/Mol．K） 核电厂核燃料简介原理2)压缩强度－度－晶粒尺度在0-20μm的二氧化铀的压缩强度度在420到980Mpa之间3) 弹性模量－性模量－与温度、气孔率有关室温时约为2.1-2.3×105MPa,随温度增加，该值呈直线下降，系数为3.09×10-2/K；随气孔率增加，弹性模量减小关系式如下： EP = E0（1-2.62P） （4-3） 式中： P为气孔率，E0为室温时理论密度的UO2的弹性模量，为2.26×105MPa。

4)高温蠕高温蠕变－－高温时的变形可用机制来描述二氧化铀的高温蠕变可用下式来表示： ε = （A1σ/G2）exp（-Q1/RT） + A2σ4.5exp （-Q2/RT） （4-4） 式中：A1、A2、Q1、Q2为常数；ε是稳定蠕变速率；σ是施加的应力；G是晶粒尺寸；R是气体常数；T是温度核电厂核燃料简介原理二氧化铀的机械性能图4-3 UO2断裂应力、应变与温度的关系核电厂核燃料简介原理•4.2.3 化学性能1）从三氧化铀UO3和八氧化三铀U3O8通过氢还原生成二氧化铀 ；2）二氧化铀与大多数反应堆冷却剂几乎不起作用； 3）在大气中二氧化铀可选择吸附其中的水；4）二氧化铀芯块在300℃的去氧水中仍有很好的抗腐蚀性能； 二氧化铀在去氧的水蒸汽中，直到高温也十分稳定； 5） 二氧化铀与氢到极高温也不发生作用；6） 二氧化铀与包壳材料的相容性非常好 核电厂核燃料简介原理4.2.4 二氧化铀燃料的制造 （1） 芯块 制备压水堆二氧化铀粉末和燃料芯块的生产流程如下，参见图4-4。

• 铀矿石 U3O8 UF6UF6（浓集235U） UO2粉末•UO2粉末→球磨→筛分→混合→冷压成形→烧结→研磨→检验→清洗→芯块 核电厂核燃料简介原理图4-4 UO2粉末生产流程核电厂核燃料简介原理•3） IDR-干法转化流程是以H2、H2O、NH3与UF6直接气相反应生成UO2粉末的DC（Dry Conversion）流程ADU流程和AUC流程都具有流程长、废水处理量大的缺点，而DC流程具有流程短、生产量大、产生的和要处理的废液少，铀的直接回收率高，尾气中的HF有可能回收利用，对环境污染小的优点但干法只适用于UF6转化，不适用于处理返料•总的反应为： 核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理（2） 燃料棒 典型的水堆燃料棒见图4-5 ，它由锆合金包壳、端塞、芯块、隔热芯块、弹簧等组成 切成定长的锆合金包壳管内装入UO2芯块，芯块柱的两端再装入Al2O3隔热芯块（防止轴向传热），上端留有贮气空腔，用压紧弹簧将芯块定位，焊上端塞，端塞之一留有充气孔，充入一定压力的氦气（压水堆燃料棒预充压2MPa），然后堵焊密封。

核电厂核燃料简介原理燃料棒图4-5 燃料棒核电厂核燃料简介原理 燃料棒的质量控制a. 外观及尺寸检查： 包括燃料棒的长度、外径、垂直度、贮气空腔长度、芯块柱长度和表面刻痕划伤等b. 焊接质量检查： 主要检查焊缝表面状况；X射线法检查气孔和夹杂的分布、排列情况；氦气找漏法测定泄漏率；金相法测量焊接熔深，并对焊缝进行内压爆破试验和抗腐蚀试 验c. 富集度检查：主要为防止其它富集度的UO2芯块装入 核电厂核燃料简介原理（3）燃料组件• 压水堆燃料组件骨架是由控制棒导向管和与之固定的定位格架及上下管座组成• 先把若干个定位格架固定在平台上，导向管按给定的数目插入定位格架的给定格子里，并机械连接或点焊，然后将燃料棒插入各定位格架的格子中，再将上下管座用铆接或点焊的方法与导向管连接固定，组装成n×n的燃料组件•如秦山一期的组件为15×15排列其中有20根控制棒导向管，204根燃料棒，一根中子通量测量管核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理• 秦山核秦山核电厂厂 15×15－21；外形尺寸外形尺寸为199.3×199.3mm，8层因科镍定位格架。

204根元件棒 燃料棒长3210mm，活性段长2900mm 包壳直径为10±0.03mm,壁厚0.7±0.04mm,材料为Zr-4 芯块直径8.43±0.02mm，高度10±0.5mm,双碟形（深度0.35mm） 铀－5 加浓度为2.40％,2.6725和3.00％预充压～1.96MPa燃耗至30000MWd/tU• 大大亚湾核湾核电厂厂 17×17的AFA-2G组件，燃耗为33000MWd/tU燃料棒直径9.5mm，长度3859mm 从2002年使用AFA-3G组件，组件的平均卸料燃耗45000MWd/tU，接近50000MWd/tU的国际水平 从AFA-2G至AFA-3G的主要改进是燃料富集度提高至4.45％，采用Gd2O3-UO2可燃毒物芯块，包壳采用了M-5合金（Zr-1%Nb-0.12%O）,加大导向管壁厚，降低上下管座的压降，增加3组带有搅混翼的中间跨距的中间格架，从而提高了包壳管的抗腐蚀、抗辐照、抗弯曲性能和热工水力裕量• 目前法国又有新开发（1999年）的ALLIANCE组件，所有材料（导向管、包壳管、格架）均用M5合金，燃耗70000MWd/tU。

核电厂核燃料简介原理4.2.5 二氧化铀燃料的堆内行为 • UO2燃料在反应堆内产生热能，由于二氧化铀导热性能差，燃料棒内沿径向的温差较大，芯块中心温度高达2000℃以上，而外缘温度只有500-600℃，形成大的温度梯度运行初期，芯块就由于热应力大而开裂，随着燃耗的加深，还将出现燃料密实化，裂变产物析出，肿胀，裂变气体释放等，参见表4-4核电厂核燃料简介原理表4-4 辐照下二氧化铀燃料中发生的现象0-102MWd/TU102-104MWd/TU104-106MWd/TU裂纹的产生与消失重新结晶密实裂变元素和氧沿径向重新分布释放出被吸收的气体密实化完毕肿胀开始燃料-包壳管相互作用由于裂变气体释放，燃料棒内压开始上升肿胀固态裂变产物析出由于裂变气体释放，燃料棒内压上升包壳管内表面被腐蚀裂变率降低核电厂核燃料简介原理（1） 芯块开裂 • 燃料芯块内的温度梯度可达103-104℃/厘米，当热应力超过燃料的断裂强度时，芯块将产生裂纹• 这个现象与UO2芯块的塑性行为有关，处于1200℃以下的UO2燃料为脆性区；处于1200-1400℃，为半塑性区，破坏前有一定塑性变形；在1400℃以上的为塑性区。

• 热应力在外区切向和轴向的为拉伸应力,它超过了燃料的拉伸断裂强度，因而开裂；而在燃料中心区，热应力是压应力，燃料的压缩强度比拉伸强度大一个量级,所以内区不产生裂纹此外，内侧燃料在塑性-脆性转变温度以上,因而在断裂前能承受相当大的塑性变形数值估计如下： 核电厂核燃料简介原理• 热应力相对半径按下式变化：•应力为正是拉伸状态相对半径 以内的燃料受压，在这之外切向应力是拉伸应力最大的应力发生在外表面，为：•UO2的断裂应力大约是150MPa线功率约为50瓦/厘米时,燃料元件棒的外表面就可达到断裂应力所以呈脆性的外区燃料大范围地开裂显然是不可免的 核电厂核燃料简介原理芯块开裂变形核电厂核燃料简介原理•燃料开裂的最重要后果之一是将燃料-包壳间隙的体积移向燃料内部,在开裂的表面之间形成间隙燃料开裂时, 裂纹处的切向应力消失,裂纹的两个表面由于受到裂开后的楔形燃料内部的切向拉应力而被稍稍分开因为燃料几乎是不可压缩的,所以在裂纹开放的同时,楔形燃料块就沿径向向外移动 •在反应停堆以后，燃料冷下来，中心比周围收缩得多些，并产生出新的径向裂纹，当堆运行时，这些裂纹会愈合而消失。

在重力作用下，芯块会成为砂漏状，参见图4-6• 往往是包壳管内应力集中的部位，也是造成燃料棒破损的原因之一 核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理（2）芯块密实 芯块密实化是燃料寿命早期出现的另一组织改变，表现为辐照条件下的芯块尺寸收缩，密度增加 辐照密实的机制比较复杂，研究表明在辐照条件下，小于1微米的孔明显减小或消失，而大于5微米的孔隙体积几乎不变一般认为，裂变峰在穿过或接近微小孔隙时，将微孔雾化，然后形成新孔隙，它们或由大孔捕集，或迁移到晶界，使芯块密度增加，体积收缩 核电厂核燃料简介原理减少密实化的措施：•a. 提高芯块的初始密度，芯块密度达94%TD（理论密度）以上时孔隙减少，密实量也显著减小•b. 研制辐照尺寸稳定的芯块，如添加造孔剂，得到大于5微米的原始孔隙，减少小于1微米的孔隙体积份额•c. 燃料棒内预充一定压力的氦气，防止包壳管的倒塌核电厂核燃料简介原理（3） 重结构 UO2燃料芯块内，由于热导率低，温度梯度大当反应堆达到运行功率后，很快引起芯块微观组织的变化，原始烧结组织状态（即含有气孔的均匀晶粒）将随时间的延长而改变。

最终形成四个区域（见图4-7），这种现象称为重结构四个区域的形式与燃料棒内芯块的径向温度梯度有关 核电厂核燃料简介原理图4-7 燃料的重结构核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理•a. 不变晶区：处于芯块外缘，该区工作温度较低（小于1400℃），仍保留原始的晶粒组织，称为不变晶区•b. 等轴晶长大区：这区紧挨着不变晶区，晶粒长大程度取决于温度（该区温度范围约1400-1600℃），晶内的气孔逐渐扩散到晶界，因此在这区内除长大的晶粒外还可发现大量沿晶的气孔•c.柱状晶区：该区温度约在1800℃以上，在温度梯度的趋使下，气孔沿温度梯度的方向向高温端迁移，（迁移的机制大体是：UO2在气孔的高温端蒸发，到低温端沉积，这样气孔就逐渐向中心移动形成狭长的柱晶，气孔向芯块中心部位迁移的结果是柱状晶区晶粒的致密化和裂纹愈合 •d. 中心孔：由于气孔向中心高温区迁移，在中心形成空洞核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理（4）辐照肿胀• 随着燃耗的增加，二氧化铀的密度减小，体积变大，称为辐照肿胀• 燃料肿胀主要是由两方面的因素造成的：一方面，一个裂变原子分裂后形成了两个质量相对较小的裂变产物原子，造成体积膨胀；另一方面裂变产物中的气体聚集形成气泡，镶嵌在燃料中，使燃料的密度下降，发生肿胀。

• 芯块的肿胀使燃料与包壳贴紧，甚至发生芯块-包壳机械相互作用，引起包壳管的径向变形和轴向变形，应力集中造成包壳管破损所以它是燃料寿命的限制因素之一核电厂核燃料简介原理（5）裂变气体释放• 核裂变中产生的惰性气体氙、氪的份额较大，轻水型动力堆燃耗达40000MWd/TU时，每一立方厘米的UO2可产生16立方厘米（标准温度，标准压力下）的氙、氪惰性气体• 在一定的温度下这些气体可聚集、扩散形成气泡，迁移到晶界并在晶界长大、连网，在晶界上形成释放通道，气体可通过晶界或裂纹释放• 裂变气体释放导致燃料棒的内压升高；降低间隙的导热性，使芯块温度升高所以裂变气体释放是氧化物燃料辐照和有关运行安全的重要研究课题 核电厂核燃料简介原理• 影响裂变气体释放的最主要的因素是温度，燃耗及原始组织等 a 温度 在1000℃以下，约有1%的裂变气体原子靠反冲或击出机理释放（这种释放机制与温度和温度梯度无关） 在1000-1600℃范围内，约有4%的裂变气体靠成核、长大、迁移机理释放 在1600-1800℃范围内，气泡和闭口气孔有较大的可动性，在温度梯度的驱动下气泡更迅速迁移到晶界及裂缝处，约有50%的裂变气体释放。

大于1800℃，裂变气体全部释放 核电厂核燃料简介原理 b. 燃耗 裂变气体释放率随燃耗的增加而增加当芯块温度大于1250℃时，增加的趋势较明显 c. 原始组织 晶粒尺寸大，裂变气体被晶界捕获的机率小，释放率相应地也小但在小于1000℃和大于1600℃时晶粒尺寸对气体释放率几乎没有影响 d. 堆功率变化 由于芯块温度发生突然的变化，热应力使已脆化了的晶界开裂这样，裂变气体就会随着开裂而释放因此伴随着每次功率变化，气体释放量就增加核电厂核燃料简介原理（6） 氧及可挥发性裂变产物的再分布 a. 氧的再分布 在过化学计量的氧化物燃料中，氧朝向燃料中心的热区迁移；在亚化学计量的燃料中，氧朝向燃料边缘的冷区迁移 由于燃料棒内不可避免地存在着少量的碳和氢，它们以CO、CO2、H2、H2O的形式存在在温度梯度和燃耗的影响下，CO2承担输送氧的任务在过化学计量的氧化物中，CO2从冷区经裂纹和连通的孔隙扩散到热区，将氧沉积在固体中，同时转变成CO扩散回冷区，并重复这个过程，逐渐将氧输送到热区而在欠化学计量的氧化物中，呈反向输送，将氧输送至冷区。

辐照下氧的重新分布影响了燃料的热学性能，并对芯块中心熔融温度及包壳的氧化行为有影响 核电厂核燃料简介原理导热率随氧铀比的变化核电厂核燃料简介原理b. 可挥发性裂变产物的再分布 裂变产物中可挥发性裂变产物铯、铷、碘、碲等元素往冷端迁移，特别是铯的迁移是一种蒸馏过程，铯冷凝在锆包壳管壁上，对锆包壳有侵蚀性，使包壳管壁受到侵蚀及应力腐蚀 核电厂核燃料简介原理4.3 MOX燃料及其应用• MOX燃料是氧化铀和氧化钚混合燃料 “Mixed uranium and plutonium oxide fuel” 的简称• 建造快中子反应堆，使用混合氧化铀钚作为燃料，使铀资源的利用率可提高至60~70%在水堆中复用钚，它不仅可节省10~30%的铀矿，同时节省了加浓铀所需的分离功，也节省了钚的存贮费和存贮过程中由于衰变而造成的价值损失• 一般在压水堆中使用的MOX燃料中钚仅占5%-10%，而在快堆中使用时可达15%-30%，甚至高达45% 核电厂核燃料简介原理• 引入钚燃料带来的新问题，主要是材料基本物理性质变化(如燃料导热率、熔点的降低)和性能的变化(钚的吸收及裂变截面比铀大)等引起的。

主要表现在芯块中心温度、裂变气体及氦气的产生与释放行为、棒的径向功率分布、芯包相互作用行为等与UO2燃料棒略有不同，这些都对燃料棒的性能有一定的影响 核电厂核燃料简介原理• 目前世界上对混合物燃料的研究不仅有氧化物，还有碳化物和氮化物以及前面提到的金属型铀-钚-锆燃料不过这些燃料与水不相容，只能用于快堆由于他们的导热性比氧化物好，燃料中的温度梯度较小；与钠相容性好；但它们包容裂变气体的能力不如氧化物好，为克服肿胀，燃料棒的间隙比较大，并在间隙中充钠，以导出裂变能核电厂核燃料简介原理4.4 其他燃料简介（板状元件、小球燃料简介） • 板状元件是一种弥散体燃料它是一种“三明志”的结构，两边是金属（铝）包壳，中间是燃料颗粒弥散在金属（铝）基体中• 弥散体燃料颗粒可以是氧化物，也可以是硅化物如CARR堆燃料芯体是由U3Si2弥散在铝基体中形成的这种燃料克服了导热性能差的缺点，也对燃料的抗肿胀性能有所提高由于它一般使用铝合金为包壳，不能用于动力堆，是用于研究堆的 核电厂核燃料简介原理C CA AR RR R燃燃料料组件件制制造造工工艺图解解芯体组坯燃料板轧制燃料板滚压燃料组件整体加工核电厂核燃料简介原理• 小球燃料是一种用于高温气冷堆的燃料。

裂变燃料或增殖燃料用溶胶凝胶法制成小颗粒，外面再包复上多层复合材料，如多孔碳（储气）或氧化硅，最后一层是高温热解碳• 如清华的10MW的高温气冷堆的燃料元件为球形，直径60mm，由50mm的燃料区和5mm厚的外壳组成燃料颗粒均匀弥散在石墨基体中石墨基体是慢化剂和结构材料全堆需27000多个燃料球，每个燃料球里有8300个燃料颗粒 核电厂核燃料简介原理核电厂核燃料简介原理。