钍-铀核燃料研究.pdf

第第44期双清论坛期双清论坛“核能发展中的关键科学问题核能发展中的关键科学问题”学术研讨会学术研讨会钍－铀核燃料的研究钍－铀核燃料的研究钍－铀核燃料的研究钍－铀核燃料的研究徐洪杰 2010-01-14 北京2010-1-14先进核能技术钍铀燃料循环钍基熔盐堆相关材料研究2010-1-14先进核能技术钍铀燃料循环钍基熔盐堆相关材料研究2010-1-142010-1-142010-1-14先进核能技术先进核能技术先进核能技术先进核能技术?先进核能是基于第四代核反应堆、ADS、裂变-聚变混合堆等先进反应 堆的核能技术本文仅限于第四代核反应堆先进核能是基于第四代核反应堆、ADS、裂变-聚变混合堆等先进反应 堆的核能技术本文仅限于第四代核反应堆 ?第四代反应堆国际论坛(Generation IV International forum：GIF) 从提出的94个核反应堆概念中，（其中水冷却堆28个，液态金属冷却 堆32个，气冷堆17个，其它堆型17个），选择了6种最有希望的第四 代堆概念作侯选者，目标是开发出一种或若干种革新性反应堆系统第四代反应堆国际论坛(Generation IV International forum：GIF) 从提出的94个核反应堆概念中，（其中水冷却堆28个，液态金属冷却 堆32个，气冷堆17个，其它堆型17个），选择了6种最有希望的第四 代堆概念作侯选者，目标是开发出一种或若干种革新性反应堆系统。

反应堆 缩写 中子谱 冷却剂 温度ºC 燃料循环 钠冷快堆 SFR 快 钠 550 闭式 铅合金冷快堆 LFR 快 铅 480-800 闭式 气冷快堆 GFR 快 氦 850 闭式 超常高温堆 VHTR 热 氦 900-1000 一次 超临界水冷堆 SCWR 热/快 水 510-625 一次/闭式熔盐堆 MSR 热/快 熔盐 700-800 闭式 2010-1-142010-1-142010-1-14先进核能技术钍铀燃料循环钍基熔盐堆相关材料研究2010-1-14钍钍钍钍/ /铀核燃料铀核燃料铀核燃料铀核燃料钍的储量目前已探明在地壳中是铀的3-4倍，我国铀储量有限，，但有着 丰富的钍资源，约为铀储量的6倍，，通过增殖途径将Th转换成233U，将极大地 丰富核燃料资源232Th与238U一样，是可转换核素(fertile)，它俘获中子后生成具有良好核 性能的易裂变核素U-2332010-1-14ThTh 的性质的性质2010-1-14裂变材料裂变材料233233U,U,235235U U和和239239PuPu的相关核性质的相关核性质热中子(0.025 eV)快中子(>100 eV)俘获截面裂变截面平均二次中子数俘获截面裂变截面平均二次中子数232Th7.400.380.01238U2.7> 00.330.04233U45.76528.52.280.272.732.5235U98.68585.12.070.561.902.3239Pu270.33747.42.110.501.802.9易裂变 核素可转换 核素同位素2010-1-14钍钍/ /铀燃料循环的优势铀燃料循环的优势?232232Th/Th/233233U的转换效率高U的转换效率高。

232Th的热中子俘获截面（7.4barns)比238U(2.7barns)约高3倍, 而233U的热中子俘获截面(45.76barns)比239PU(270.33barns)小得多这意味着在热堆中233U的产出率高于239Pu，而233U的消耗率低于239Pu钍/铀燃料循环在热堆中也能增殖钍/铀燃料循环在热堆中也能增殖233U的裂变截面与239PU相差不 大，但233U的平均二次中子数比239Pu大0.2左右，因此中子经济性更 好这意味着在热堆中232Th/233U的转换比可以大于1大的平均二 次中子数还说明233U在热堆中降低速率较低，可以有较高的燃耗 ?钍/铀燃料循环产生较少的高毒性放射性核素钍/铀燃料循环产生较少的高毒性放射性核素由于233U的热中子俘 获截面(45.76barns)比239PU(270.33barns)小得多，与铀/钚循环相 比，在热堆中钍/铀燃料循环产生的钚和长寿命次锕系核素要少得 多此外，233U要多次俘获中子才能生成239Pu和重次锕系核素2010-1-14?有利于防核扩散有利于防核扩散233U通过(n,2n)反应产生232U，232U的衰变链产生 短寿命强γ辐射的208Tl（2～2.6Mev），这种固有的放射性障碍增 加了化学分离的难度和成本,较少的钚含量降低了分离的经济性。

233233U适合在快堆中生产U适合在快堆中生产在快中子条件下，232Th的裂变截面 （0.01barns)比238U(0.04barns)低，而且232Th裂变的中子阈高 （1.4MeV)239Pu的平均二次中子数高，而且随中子能量增加迅速 增加这意味着232Th和233U在快堆中的裂变性能不如238U和239Pu但232Th的快中子俘获截面比238U略高，故232Th适合在快堆中增殖233U钍和氧化钍化学性质钍和氧化钍化学性质稳定耐幅照、耐高温、热导性高、热膨胀系数 小、产生的裂变气体较少，这些优点使得钍基反应堆允许更高的运 行温度和更深的燃耗2010-1-14钍钍/ /铀燃料循环面临的挑战铀燃料循环面临的挑战?ThO2的熔点(3350°C)比UO2(28000°C)高得多,故生产制备高密度的 ThO2和ThO2基混合氧化物(MOX)燃料需要更高的烧结温度（> 2000°C) ?在后处理上,因为ThO2和ThO2基混合氧化物燃料比较惰性,不易溶于 HNO3,而要加入一定量的HF,容易造成后处理设备和管道的腐蚀而 目前还没有成熟有效的后处理分离流程实验和经验都非常缺乏 ?在辐照钍转换铀的过程中，也同时产生了232U，232U的衰变子核有短寿命强γ辐射的208Tl，给反应堆乏燃料的贮存、运输、后处理、 最终的安全处置和燃料的再加工带来困难，这将加大后处理和燃料 元件制造的放射性防护难度和生产成本的增加。

2010-1-14?钍铀转换链要经过中间核233PA，而233PA的β衰变半衰期约为27天， 这意味着至少需要一年的冷却时间使233PA能完全衰变到233U，这个 时间对反应堆来说过长相对UO2和(U,Pu)O2而言，目前关于Th和Th燃料循环的数据库和经验 还比较缺乏，还需要大量钍的基础研究 ?对钍基乏燃料的后处理，要考虑钍和铀的提取和分离；而对于 （Th，Pu）O2的后处理，则要考虑钍、铀和钚的提取和分离在钍 铀的提取和分离之前，还要首先分离钍基乏燃料中的233Pa，造成后 处理流程复杂2010-1-14国际上钍资源利用研究历史与现状国际上钍资源利用研究历史与现状1.早在50年代中期至70年代中期，核反应堆研究伊始，钍就被认识到是 重要的可转换核素，国际上就已开始了对钍燃料循环进行研究开发 如德国的AVR实验堆和THTR堆、英国的Dragon堆、美国桃花谷高温石 墨慢化氦冷堆（HTGR）和FSV、美国Shippingport的PWR分别在高温 气冷堆中使用（Th，U）O2和（Th，U）C2燃料；在轻水堆中使用 （Th，U）O2和在熔盐增殖堆中使用Li7F/BeF2/ThF4/UF4燃料。

但由于 天然钍中不含有易裂变物质，而天然铀有易裂变的235U，所以钍燃料 需要235U或239Pu提供中子源来启动，故钍的研究和利用一直落后于 铀，这也是钍资源没有得到利用的主要原因之一 2.从90年代开始，一些发达国家（主要是美国）出于防止核扩散、达到 更高的燃耗、更长的燃料周期和焚化消耗掉武器级钚和民用分离钚等 因素又重新对钍燃料产生了兴趣目前国际上主要的两个研究规划： 以IAEA牵头的Innovative Nuclear Reactors and Fuel Cycle Programme（INPRO）和以美国领导的Generation IV International Forum（GIF）2010-1-142010-1-143.80至90年代，由于新铀矿的不断发现和铀产品供大于求，价格下降， 致使大多数国家中止了钍燃料利用的研究开发唯有印度因其铀资源 极其有限（50,000吨），而钍储量非常丰富，是铀的6倍从90年代 开始就始终坚持钍燃料利用的三阶段发展规划该规划的要点是通过 闭式循环来提高核燃料的利用率①第一阶段：利用加压重水堆（PHWR），其特点是天然铀燃料，钍包层， 使用压力管技术作物理隔离的高温高压水冷却剂和低温低压重水慢化 剂。

旨在生产积累239Pu和分离得到部分233U②第二阶段：利用快中子增殖堆，由第一阶段生产的239Pu作燃料在快堆中 生产233U③第三阶段：设计和利用先进重水堆（AHWR）：其特点是压力管式、重水 慢化、沸腾轻水冷却的自然循环式直立反应堆以第一和第二阶段分离 得到的233U做成（Th-233U）O2和（Th-Pu）O2 棒束燃料，并最后达到自持 钍铀循环2010-1-144.近年来，美国一些议员积极推动钍资源利用立法①Senator‘s Orin Hatch and Harry Reid ，Senate Bill, S.3680: Thorium Energy Independence and Security Act of 2008②Congressman Joe Sestak，Congressional Bill HR1534: To direct the Secretary of Defense and the Chairman of the Joint Chiefs of Staff to jointly carry out a study on the use of thorium-liquid fueled nuclear reactors for naval power needs, and for other purposes. June 2009③Congressman Joe Sestak ，Congressional Bill HR2015: To instruct the Secretary of Energy to carry out a study of thorium-fueled nuclear reactor technology， June 2009. 5.加拿大、俄国、日本与欧洲国家等国家积极开展钍铀燃料应用研究，挪威 更是将钍铀核燃料作为重大国家发展机遇与战略在考虑。

6.许多公司积极开展钍资源利用研究，如 Thorium Power，Thoreco LLC, Thorium Energy, DBI等, 其中Thoreco LLC 利用LBNL设计，开发钍基10MW 级可移动式的小型堆. Carlo Rubia与Aker公司的ADTR方案是其中一个范 例2010-1-14我国钍资源利用研究历史与现状我国钍资源利用研究历史与现状?1965年在上海嘉定召开全国钍的利用会议 ?上世纪上世纪60年代末，上海原子核研究所（现上海应用物理研究所）开展了年代末，上海原子核研究所（现上海应用物理研究所）开展了“U-233 核素的小批量制备和提纯研究核素的小批量制备和提纯研究”，从中子辐照二氧化钍中成功提取了，从中子辐照二氧化钍中成功提取了6克核纯级克核纯级 U-233这也是我国这也是我国Thorex流程研究的起步流程研究的起步 ?70年代初，上海原子核研究所与中国原子能院等联合开展了年代初，上海原子核研究所与中国原子能院等联合开展了“钍元件后处理工 艺热验证实验钍元件后处理工 艺热验证实验”研究 ，从小试验开始，发展到热室验证，并研制出一个较先进 的两个半循环。