张毅第三章二阶非线性光学效应1.ppt

第三章 二阶非线性光学效应 典型的二阶非线性现象1、光学倍频2、光学和频、差频（三波混频）3、光学参量振荡和放大…介质不具有对称中心的各向异性介质l 这些效应是产生光学变频的较成熟的手段之一，它为人们提供了一种研究物态结构、分子跃迁驰豫和凝聚态物理构成的新的有效手段☆☆2三波互相耦合时，三种频率的光子必须满足能量守恒定律三波互相耦合时，三种频率的光子必须满足能量守恒定律☆☆3 光学三波耦合过程光学三波耦合过程光学三波耦合光学三波耦合过过程是程是二阶非线性光学效应，二阶非线性光学效应，研究的是光与介质相互作用产生的介质中的研究的是光与介质相互作用产生的介质中的 极化强度与光电场的二次方有关的效应，极化强度与光电场的二次方有关的效应，极化率张量是极化率张量是三阶张量三阶张量两个入射光电场、一个产生光电场，两个入射光电场、一个产生光电场， 共有三个光电场相互作用，共有三个光电场相互作用，三个光波耦合在一起，称为光学三个光波耦合在一起，称为光学三波耦合过程三波耦合过程各向异性介质的二阶非线性光学效应各向异性介质的二阶非线性光学效应可以用三个慢变振幅近似的一阶非线性波方程来描述。

可以用三个慢变振幅近似的一阶非线性波方程来描述☆☆4相位匹配相位匹配和和相位失配相位失配是非线性光学的重要概念，是非线性光学的重要概念，相位匹配实质上是指光电场与介质没有动量交换，相位匹配实质上是指光电场与介质没有动量交换，即所谓的即所谓的“动量守恒动量守恒”；；相位失配就是光与介质之间有动量交换相位失配就是光与介质之间有动量交换本章以二阶效应为例，本章以二阶效应为例，给出相位匹配的概念，相位匹配的条件，给出相位匹配的概念，相位匹配的条件，以及实现相位匹配的方法以及实现相位匹配的方法本章将推导此方程组，本章将推导此方程组，并应用此方程组研究几种典型的二阶非线性光学效应：并应用此方程组研究几种典型的二阶非线性光学效应： 光学倍频光学倍频、、和频和频、、差频差频、、参量过程参量过程，，推导出这些过程的光功率效率公式推导出这些过程的光功率效率公式☆☆53.1 三波耦合方程三波耦合方程 3.1.1 各向同性介质中的二阶非线性光学效应各向同性介质中的二阶非线性光学效应 3.1.2 各向异性晶体介质中二阶非线性效应的近似描述各向异性晶体介质中二阶非线性效应的近似描述3.2 光学二次谐波光学二次谐波 3.2.1 小信号近似情况小信号近似情况 3.2.2 基波光高消耗情况基波光高消耗情况 3.2.3 相位匹配技术相位匹配技术3.3 光学和频、差频和参量过程光学和频、差频和参量过程 3.3.1 光学和频与频率上转换光学和频与频率上转换 3.3.2 光学差频与频率下转换光学差频与频率下转换 3.3.3 光学参量放大与振荡光学参量放大与振荡☆☆63.1 三波耦合方程三波耦合方程3.1.1 各向同性介质中的二阶非线性光学效应各向同性介质中的二阶非线性光学效应二阶效应的场具有两个不同频率的场分量二阶效应的场具有两个不同频率的场分量对于各向同性介质，二阶非线性极化强度为对于各向同性介质，二阶非线性极化强度为☆☆7将相同频率成分的项合并后得到（将相同频率成分的项合并后得到（附录附录3-1））☆☆8可以用一个简单公式来概括，可以用一个简单公式来概括，即将二阶极化强度在频域内进行傅里叶展开即将二阶极化强度在频域内进行傅里叶展开☆☆9这些频率成分以及它们对应的二阶非线性效应如下这些频率成分以及它们对应的二阶非线性效应如下二阶非线性光学效应有：二阶非线性光学效应有： 光倍频光倍频，，光和频光和频，，光差频光差频和和光整流光整流等等☆☆10☆☆11三波互相耦合时，三种频率的光子必须满足能量守恒定律三波互相耦合时，三种频率的光子必须满足能量守恒定律☆☆12描述了两个差频过程与一个和频过程描述了两个差频过程与一个和频过程☆☆13☆☆14根据极化率的频率置换对称性，得到根据极化率的频率置换对称性，得到极化率的三个分量写成如下标量形式极化率的三个分量写成如下标量形式☆☆15☆☆16相位失配因子为相位失配因子为☆☆173.2 光学二次谐波光学二次谐波光学二次谐波（光学倍频）是三波混频的特例，光学二次谐波（光学倍频）是三波混频的特例， 是最早发现的非线性光学现象。

是最早发现的非线性光学现象1961年年Franken等人发现倍频现象的实验装置如图所示等人发现倍频现象的实验装置如图所示红宝石激光（波长红宝石激光（波长694.3nm）通过石英晶体，）通过石英晶体，产生倍频光（波长产生倍频光（波长347. 15nm），被棱镜分出），被棱镜分出现在倍频效应的应用已经比较成熟，现在倍频效应的应用已经比较成熟，如常把如常把Nd:YAG激光器发出的波长激光器发出的波长1.06 m的红外激光的红外激光 变换为波长变换为波长532nm的绿色倍频激光的绿色倍频激光☆☆18假设晶体对这两种光都没有吸收，假设晶体对这两种光都没有吸收， 讨论晶体出射面的倍频光强度和倍频转换效率，讨论晶体出射面的倍频光强度和倍频转换效率，即倍频光功率与入射光功率之比即倍频光功率与入射光功率之比分析两种情况研究光学倍分析两种情况研究光学倍频频效效应应：： 一种是不消耗基一种是不消耗基频频光的光的小信号近似小信号近似情况；情况； 另一种另一种是消耗基频光的是消耗基频光的高转换效率高转换效率情况☆☆193.2.1 小信号近似情况小信号近似情况三波耦合方程组三波耦合方程组☆☆20☆☆21☆☆22☆☆23可以得到（可以得到（附录附录3-3））☆☆24光强与振幅的关系光强与振幅的关系得到出射倍频波光强和入射基波光强的关系：（得到出射倍频波光强和入射基波光强的关系：（附录附录3-4））☆☆25☆☆26☆☆27（（1））倍频光强与基频光强的平方成正比，倍频光强与基频光强的平方成正比， 这说明一个倍频光子是由两个基频光子湮灭后产生的，这说明一个倍频光子是由两个基频光子湮灭后产生的， 符合能量守恒定律。

符合能量守恒定律讨论讨论☆☆28这时倍频光效率为这时倍频光效率为☆☆29（（5））倍频效率正比于基频光的功率密度，倍频效率正比于基频光的功率密度， 可以通过聚焦基频光的办法来提高倍频效率可以通过聚焦基频光的办法来提高倍频效率☆☆30Input beam远离相位匹配条件远离相位匹配条件满足相位匹配条件满足相位匹配条件SHG crystalInput beamSHG crystalNote that SH beam is brighter as phase-matching is achieved.Output beamOutput beam实验图实验图§3-2 相位匹配当Δk≠0时，倍频光强相位匹配△k=0在非线性光学混频和参量过程中具有重要意义在k 0，输出光强最大，且随k的增大，振荡逐步减弱并趋于零l 在z 一定时，倍频光强随相位失配因子k的变化关系：l 在Δk 一定时，倍频光强I2随传播距离z的变化关系：zI20l0 2l0 3l0 4l0Δk 较小Δk 较大周期振荡，相干长度 π/k二次谐波强度随失配量Δk的变化0 次级大极大3.2.2 基波光高消耗情况基波光高消耗情况☆☆33☆☆34两边分离变量，再积分求解，得到（两边分离变量，再积分求解，得到（附录附录3-6））☆☆35☆☆36随倍频晶体长度的增大，基频光不断地转变为倍频光。

随倍频晶体长度的增大，基频光不断地转变为倍频光☆☆37这是平面光波条件下的结果，实际上，这是平面光波条件下的结果，实际上，对于实际的高斯光束，二次谐波理论要做适当修正对于实际的高斯光束，二次谐波理论要做适当修正☆☆38如果倍频光强很低，如果倍频光强很低， 可取近似条件可取近似条件☆☆393.2.3 相位匹配技术相位匹配技术两束光能够发生干涉相长，相位相同，称之为两束光能够发生干涉相长，相位相同，称之为相位匹配相位匹配；；如果相位不相等，称为如果相位不相等，称为相位失配相位失配☆☆40倍频光和基频光相位匹配时，相位相等倍频光和基频光相位匹配时，相位相等 对对于非共于非共线线相位匹配条件，一般可以表示为相位匹配条件，一般可以表示为也就是说，在非线性光学效应中，也就是说，在非线性光学效应中， 如果要达到相位匹配，要求光子的动量守恒如果要达到相位匹配，要求光子的动量守恒☆☆41由于介质的色散效应，由于介质的色散效应，要想在同一介质中实现不同频率（基频光和倍频光）的光的要想在同一介质中实现不同频率（基频光和倍频光）的光的 折射率相等这一相位匹配条件是很困难的，折射率相等这一相位匹配条件是很困难的，一般是利用晶体的各向异性。

一般是利用晶体的各向异性☆☆42☆☆43对对负单轴晶体负单轴晶体，，相位匹配条件为相位匹配条件为☆☆44对对负单轴晶体负单轴晶体，，相位匹配条件为相位匹配条件为☆☆45对对负单轴晶体负单轴晶体，，相位匹配条件为相位匹配条件为☆☆46对对于于正正单轴单轴晶体晶体，相位匹配条件，相位匹配条件为为☆☆47对对于于正正单轴单轴晶体晶体，相位匹配条件，相位匹配条件为为☆☆48上述匹配方案中两基频光取同样的偏振方向，上述匹配方案中两基频光取同样的偏振方向， 称为称为第一类相位匹配第一类相位匹配也以采用改变晶体的温度从而改变晶体的折射率的方法也以采用改变晶体的温度从而改变晶体的折射率的方法 实现相位匹配，这种方法称为实现相位匹配，这种方法称为温度相位匹配法温度相位匹配法还存在还存在第二类相位匹配第二类相位匹配方案，方案，即取两基频光的偏振方向相互垂直：即取两基频光的偏振方向相互垂直： 一束为一束为o光，另一束为光，另一束为e光 ☆☆49Input beam远离相位匹配条件远离相位匹配条件满足相位匹配条件满足相位匹配条件SHG crystalInput beamSHG crystalNote that SH beam is brighter as phase-matching is achieved.Output beamOutput beam实验图实验图晶体种类晶体种类第第ⅠⅠ类相位匹配类相位匹配第第ⅡⅡ类相位匹配类相位匹配偏振特性偏振特性相位匹配条件相位匹配条件偏振特性偏振特性相位匹配条件相位匹配条件正单轴晶体正单轴晶体e+ee+eo oo+eo+eo o负单轴晶体负单轴晶体o+oo+oe ee+oe+oe e上述为上述为角度匹配角度匹配，此外还有，此外还有温度匹配温度匹配（利用晶体的折射率和双折射随（利用晶体的折射率和双折射随温度的变化特性，即固定光波传播方向与晶体光轴的夹角，调节温度温度的变化特性，即固定光波传播方向与晶体光轴的夹角，调节温度使之实现相位匹配）使之实现相位匹配）单轴晶体的相位匹配条件单轴晶体的相位匹配条件单轴晶体的相位匹配条件单轴晶体的相位匹配条件产生光学二次谐波的工作物质产生光学二次谐波的工作物质产生二次谐波的非线性介质要求：产生二次谐波的非线性介质要求： 八十年代以前，常用的倍频晶体有八十年代以前，常用的倍频晶体有KDPKDP( (磷酸二氢钾磷酸二氢钾) )，，KDKD* *P P ( (磷酸二磷酸二氘钾氘钾) )，，LiNbOLiNbO3 3( (铌酸锂铌酸锂) )等。

目前主要用等目前主要用KTP( KTiOPOKTP( KTiOPO4 4 磷酸钛钾磷酸钛钾) )，，BBOBBO( (偏硼酸钡偏硼酸钡) )，，LBOLBO和和 KNKN（（KNbOKNbO3 3））等晶体，当用长度等晶体，当用长度7 7～～8mm8mm的的KTPKTP晶体，晶体，对于多模兆瓦级对于多模兆瓦级YAGYAG激光器，其倍频效率可达激光器，其倍频效率可达30%30%，对，对TEMTEMOOOO单横模激光器，单横模激光器，倍频效率可高达倍频效率可高达60%60%1 1）） 不具有对称中心不具有对称中心2 2）） 有较大的非线性光学系数有较大的非线性光学系数3 3）） 对基波和谐波辐射同时具有良好的光学透过特性对基波和谐波辐射同时具有良好的光学透过特性5 5）） 能以一定的方式满足相位匹配条件能以一定的方式满足相位匹配条件4 4）） 晶体要有较高的光学损伤阈值晶体要有较高的光学损伤阈值（（KTP晶体的抗损伤强度可高达晶体的抗损伤强度可高达400MW/cm2，而，而BBO可高达可高达1GW/cm2以上）以上） KDP、、BBO 晶体是角度匹配、晶体是角度匹配、LiNbO3、、KN是温度匹配方式是温度匹配方式表表 几种常见晶体的相位匹配角（与波长有关）几种常见晶体的相位匹配角（与波长有关）注意：注意：相位匹配角是指晶体中基频光相位匹配角是指晶体中基频光的传播方向与晶体光轴的传播方向与晶体光轴z z方向的夹角，方向的夹角，不是与入射面法线的夹角。

不是与入射面法线的夹角z m基频基频o光光晶体晶体倍频倍频e光光调调Q器件器件YAG晶体晶体全全反反镜镜输出镜输出镜 T=90%倍频晶体倍频晶体基频基频1.064 m倍频倍频 0.53  m腔外倍频光路腔外倍频光路 §3-3 §3-3 现代倍频技术现代倍频技术l 高功率脉冲激光器高功率脉冲激光器腔外倍频腔外倍频KD*P皮秒激光器内部光路图皮秒激光器内部光路图l 低功率连续激光器腔内倍频低功率连续激光器腔内倍频l对于连续激光器，输出耦合度比较低，所以腔内功率密度比腔外功率密度一般大对于连续激光器，输出耦合度比较低，所以腔内功率密度比腔外功率密度一般大5 5～～1010倍，因此采用腔内倍频可获得更高的倍频输出有时对低耦合度输出的脉冲激倍，因此采用腔内倍频可获得更高的倍频输出有时对低耦合度输出的脉冲激光器也采用腔内倍频光器也采用腔内倍频0.53 m T=100%1.06  m T=0%输出镜输出镜 He-Ne 气体气体全全反反镜镜倍频晶体倍频晶体布儒斯特角布儒斯特角 起偏角起偏角腔内倍频光路腔内倍频光路 l 腔内双向倍频腔内双向倍频YAG晶体晶体全全反反镜镜输出镜输出镜倍频晶体倍频晶体0.53 m T=100%1.06  m T=0%腔内双向倍频光路腔内双向倍频光路 0.53 m T=0%1.06  m T=100%分光镜分光镜 现在倍频技术比较成熟，常用于把Nd:YAG激光器发出的1.064m波长的红外激光变频为532nm的绿光（可见光）。

再一次倍频可以达到266的紫外光绿色的激光棒就是在半导体激光输出红光的基础上前段加上一个倍频晶体，输出绿激光倍频的意义563.3 光学和频、差频和参量过程光学和频、差频和参量过程☆☆57和频激光器框图Nd:YAGLBOppKTPppMgLN连续波注入锁定Nd:YAG激光器连续波锁模Nd:YAG激光器高脉冲重复Nd:YAG激光器单块非平面环形激光器共振增强和频器参与光学和频过程的三个不同频率的光子，参与光学和频过程的三个不同频率的光子， 满足能量与动量守恒关系满足能量与动量守恒关系三光子共线传播的光学和频过程三光子共线传播的光学和频过程:采用淡红银矿晶体（采用淡红银矿晶体（Ag3ASS3）作为和频晶体，）作为和频晶体，以波长为以波长为1.06 m的的YAG激光作为泵浦光，激光作为泵浦光，把把CO2激光的激光的10.6 m光转变为波长光转变为波长0.96 m的光波光学和频是一种产生较短波长相干辐射的有效手段光学和频是一种产生较短波长相干辐射的有效手段☆☆59☆☆60☆☆61☆☆62☆☆63（附录（附录3-10））☆☆64根据光强与场振幅的关系根据光强与场振幅的关系☆☆65（附录（附录3-11））☆☆66☆☆67☆☆683.3.2 光学差频与频率下转换光学差频与频率下转换光学差频过程中光学差频过程中能量与动量守恒定律能量与动量守恒定律利用这个过程可以实现频率下转换：利用这个过程可以实现频率下转换： 由两频率的差频得到可调谐的红外相干辐射。

由两频率的差频得到可调谐的红外相干辐射例如，用例如，用LiNbO3作为差频晶体，作为差频晶体， 以以Ar+激光与可调谐染料激光差频，激光与可调谐染料激光差频，获得可调谐的获得可调谐的2.2～～4.2mm红外激光输出红外激光输出☆☆69差频增益系数差频增益系数☆☆70（附录（附录3-12））☆☆71☆☆72在小信号下，差频的转换效率为在小信号下，差频的转换效率为☆☆73743.3.3 光学参量放大与振荡光学参量放大与振荡在类似于差频的过程中，随传输距离的增长，泵浦光的能量在类似于差频的过程中，随传输距离的增长，泵浦光的能量逐渐转移到信号光中去，使之放大，同时产生闲频光，这种逐渐转移到信号光中去，使之放大，同时产生闲频光，这种过程与微波波段的参量放大类似，故称过程与微波波段的参量放大类似，故称光学参量放大光学参量放大☆☆75光学光学差频差频也即也即信号光的放大倍数信号光的放大倍数为为☆☆76☆☆77将参量振荡器与激光振荡器相比，将参量振荡器与激光振荡器相比，相同的是两者皆可产生相干的光输出，相同的是两者皆可产生相干的光输出，不同的是光学参量振荡器腔内的增益是由非线性效应产生，不同的是光学参量振荡器腔内的增益是由非线性效应产生，并非粒子数反转产生；而且增益是单向的，并非粒子数反转产生；而且增益是单向的，回程光不能被增强，只能被损耗。

回程光不能被增强，只能被损耗☆☆781.双共振参量振荡器双共振参量振荡器三束光是共线的，三束光是共线的， 非线性晶体置于由两球面反射镜组成的光腔中非线性晶体置于由两球面反射镜组成的光腔中☆☆79☆☆80☆☆81☆☆82在参考平面在参考平面e处处右端反射矩阵右端反射矩阵，，光由右向左无增益传播矩阵光由右向左无增益传播矩阵，，左端反射矩阵左端反射矩阵，及，及光由左向右参量放大矩阵光由左向右参量放大矩阵☆☆83其中的作用矩阵为其中的作用矩阵为右端反射矩阵右端反射矩阵，，光由右向左无增益传播矩阵光由右向左无增益传播矩阵，，左端反射矩阵左端反射矩阵，及，及光由左向右参量放大矩阵光由左向右参量放大矩阵☆☆84称为参量振荡的称为参量振荡的阈值方程阈值方程，， 也就是参量振荡器的起振条件也就是参量振荡器的起振条件☆☆85考虑腔镜对两频率光的反射损耗和相移，令考虑腔镜对两频率光的反射损耗和相移，令（（3.3.37））☆☆86（（3.3.37））当当相位条件满足相位条件满足☆☆87相位条件相位条件☆☆88因此双共振光学参量振荡器的阈值条件是因此双共振光学参量振荡器的阈值条件是☆☆89阈值条件下双共振参量振荡泵浦光的强度为（阈值条件下双共振参量振荡泵浦光的强度为（附录附录3-15））☆☆90以以LiNbO3晶体双共振参量振荡器为例，晶体双共振参量振荡器为例，这相当于一个连续激光器的较低的输出光强。

这相当于一个连续激光器的较低的输出光强要要注意注意，双共振参量振荡器对泵浦激光的强度要求不是很高，但，双共振参量振荡器对泵浦激光的强度要求不是很高，但对腔的稳定性要求很高，对腔的稳定性要求很高，腔长随温度变化和振动会使振荡器很不稳定腔长随温度变化和振动会使振荡器很不稳定☆☆912.单共振参量振荡器单共振参量振荡器☆☆92从双共振光学参量振荡器阈值方程式出发，从双共振光学参量振荡器阈值方程式出发， 推导单共振光学参量振荡器的阈值方程推导单共振光学参量振荡器的阈值方程☆☆93阈值条件下单共振参量振荡泵浦光的强度为阈值条件下单共振参量振荡泵浦光的强度为☆☆94对比单共振与双共振参量振荡器的泵浦光的阈值公式对比单共振与双共振参量振荡器的泵浦光的阈值公式若该损耗为若该损耗为2%，，则单共振光学参量振荡器的阈值比双共振的阈值高则单共振光学参量振荡器的阈值比双共振的阈值高100倍☆☆95总之，改变晶体的角度（或温度），从而改变折射率，总之，改变晶体的角度（或温度），从而改变折射率， 可以实现对输出信号光频率的调谐可以实现对输出信号光频率的调谐单共振参量振荡器比双共振参量振荡器单共振参量振荡器比双共振参量振荡器 对腔稳定性的要求较低，但阈值较高。

对腔稳定性的要求较低，但阈值较高☆☆96图 3 OPO三种工作方式三种工作方式98。