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第7章 非线性光吸收与光折射本章要点l 光吸收——光子入射介质，原子、分子吸收光子能量发生能级跃迁的过程 光吸收是基础过程：与光辐射、光散射、光折射等过程有关线性吸收——弱光作用下，介质的吸收系数为常数：a0非线性吸收——强光作用下，吸收系数随光强变化：a＝a(I)饱和吸收——单光子作用下，基态®第一激发态的跃迁引起反饱和吸收——单光子作用下，第一激发态®更高激发态的跃迁引起双光子吸收——双光子作用下，由基态®虚能级®激发态的跃迁引起l 光折射——据K－K关系，介质的折射伴随着吸收存性折射——弱光作用下，介质的折射率为常数：n0非线性折射——强光作用下，折射率随光强变化：n＝n(I)饱和折射反饱和折射7.1饱和吸收与反饱和吸收7.1.1饱和吸收1．饱和吸收规律当激光入介质时，介质的吸收系数随介质光强的增加而减小, 直至达到的饱和值，这种效应称为饱和吸收实验证明，饱和吸收情况下，非线性吸收系数与介质光强的关系为：图7.1.1饱和吸收特性曲线非线性吸收系数:(7.1.1)——介质的线性吸收系数——饱和光强。

它决定吸收饱和的速率；它取决于介质的性质当时，；时，；时，2.饱和吸收能级模型饱和吸收是因组成介质的粒子（原子、分子或离子）从基态能级至第一激发态能级的跃迁所引起的一种非线性光吸收现象1）二能级系统讨论如图7.1.2所示的而能级系统的饱和吸收过程在频率、光强的激光与介质间的共振作用下，光子能量等于两能级的能量差，即＝e1－e0，基态（）的粒子吸收光子，受激跃迁至激发态（），其吸收截面(跃迁几率)为因为激发态的能级寿命较短，大部分粒子通过自发辐射或无辐射弛豫方式回到基态，弛豫时间为；少部分以受激辐射方式回到基态，跃迁几率为图7.1.2二能级系统的能级结构与受激吸收过程设基态和激发态的粒子数密度分别为和，总粒子数密度为随时间变化的规律由以下速率方程描述：，(7.1.2)7.1.3)当激光脉冲宽度远大于粒子弛豫时间时，即，可满足稳态条件，方程(7.1.2)中，则得到二能级的粒子数密度差为，(7.1.4)式中，为饱和光强，定义为 (7.1.5)因为基态的线性和非线性的吸收系数分别为，(7.1.6)7.1.7)将式(7.1.6)和(7.1.7)代入式(7.1.4)，则得到非线性吸收系数为，(7.1.1)此式即是饱和吸收公式(7.1.1)。

由式(7.1.4)可见，当时，，即就是说，在强光作用下，通过跃迁过程与，基态与激发态的粒子数达到动态平衡，不能再吸收光子这就是二能级系统达到吸收饱和的实质半导体的导带和价带构成的系统可看作一个二能级系统，图7.1.3示出当激光波长处于量子阱材料的激子（电子与空穴束缚而成的电子－空穴对）的吸收峰处时，GaAs材料的激子饱和吸收特性（是材料厚度）图7.1.3GaAs/GaAlAs量子阱材料的激子饱和吸收特性从图7.1.3可见，当入射光强激子吸收并不趋于零，而是趋于，这说明还存在着其他吸收现象以后我们会指出，这主要来源于激发态的非线性吸收2) 三能级系统在染料分子中存在着单重态和三重态两个能级系统的激发态能级，其饱和吸收特性可采用三能级模型解释，见图7.1.4基态能级的粒子吸收光子跃迁至单重态激发态能级，具有吸收截面态上的粒子，以很大的几率(1/)跃迁到三重态激发态能级，少量粒子以较小的几率(1/)直接回到基态能级由于自回到的几率(1/)极小，在强光作用下，大量粒子积累于上此三重激发态与基态间粒子数的动态平衡决定了饱和吸收图7.1.4三能级系统能级结构与饱和吸收过程两个激发态能级粒子数密度和的速率方程为,(7.1.7),(7.1.8),(7.1.9)式中，为总粒子数密度。

在稳态条件下，,考虑到，可以推得,(7.1.10), (7.1.11),(7.1.12)式中，为三能级系统的饱和光强7.1.13)因为线性与非线性吸收系数分别为，(7.1.14)7.1.15)由式(7.1.10)、(7.1.14) 和（7.1.15），又得到吸收系数公式. （7.1.1）也就是说，三重态模型与二能级模型的饱和吸收服从相同的规律从式（7.1.10)和(7.1.12)可见，当，，且即在强光作用下，全部粒子从基态能级经单重态激发态能级转移到三重态的激发态能级，不能再吸收光子这是三能级饱和吸收达到饱和的实质饱和吸收现象主要发生性吸收谱的峰值处(共振吸收)，因为该处的吸收系数有很强的光强依赖性70年代饱和吸收被广泛应用于激光脉冲的压缩(调Ｑ和锁模)70年代以来所研究的大多数光学双稳器件都基于由饱和吸收引起的非线性色散效应3．饱和吸收与三阶非线性极化的关系由以上的非线性饱和吸收公式（7.1.1）可见，吸收系数与光强的关系不是线性关系这是因为，我们在分析能级跃迁过程产生非线性吸收时，已经包含了各阶非线性极化的贡献如果只考虑三阶非线性极化的贡献，正如我们在第二章中的讨论，吸收系数与光强的关系是线性关系：。

我们要证明它是公式（7.1.1）在光强较弱时的一个线性近似，而且是负的设想一个测量三阶非线性吸收的实验以频率为、强度为的强泵谱光入射厚度为的介质，引起介质吸收系数变化同时用一个同频率、强度较弱的探测光同轴入射介质为区别这两束光，用一个偏振分光镜使两者入射时的偏振方向互相垂直，并用另一个偏振分光镜将它们的输出光分开如图7.1.5所示图7.1.5三阶非线性吸收实验设信号光的入射光强为，透射光强为，透射率为7.1.16)设泵浦光引起介质吸收系数发生变化7.1.17)为求的非线性吸收系数与光强的关系，假设介质是各向同性介质，仅考虑三阶非线性效应假定泵浦光很强，，只要求解信号光的一阶非线性波动方程：7.1.18)三阶非线性效应的极化强度为7.1.19)极化率为复数，对吸收只取虚，并利用，由式(7.1.19)得到7.1.20)将(7.1.20)代入方程(7.1.18)得7.1.21)这里为有效三阶极化率定义，(7.1.22)则方程(7.1.21)变成7.1.23)解得场，(7.1.24)或光强7.1.25)考虑线性吸收，总吸收是由式(7.1.22)，可见非线性吸收系数是与光强成正比的三阶非线性吸收与饱和吸收两者间有什么关系？ 当介质中的光强远小于饱和吸收光强时，可对公式(7.1.1)作泰勒级数展开，取线性近似项得。

(7.1.26)对比式(7.1.17)和(7.1.26)，得 (7.1.27)因为，和皆为正值，据式（7.1.22)，要求，只有. 因此三阶非线性吸收可以表示为(7.1.33)式中，(7.1.34)也就是在三阶非线性极化条件下，吸收系数近似与光强有式(7.1.33)的线性关系，如图7.1.6所示三阶非线性光吸收只是饱和吸收的一个线性近似图7.1.6三阶非线性光吸收与饱和吸收比较事实上，饱和吸收特性曲线是由各高阶非线性极化效应的贡献共同形成的7.1.2反饱和吸收1．反饱和吸收宏观规律反饱和吸收是随光强的增加吸收系数增大的效应如图7.1.7所示图7.1.7 反饱和吸收特性曲线反饱和吸收主要由激发态能级间的跃迁引起在共振峰处由于基态吸收远强于激发态的吸收，使其被掩盖；在非共振频率下，基态吸收较弱，才能显示出激发态的非线性吸收效应，如图7.1.12所示2．反饱和吸收能级模型许多具有中心对称的有机大分子的能级结构可以用包括单重态和三重态的五能级模型来描述一个用以描述激发态反饱和吸收过程的非共振跃迁五能级模型见图7.1.8图7.1.8有机大分子的五能级模型与激发态反饱和吸收过程图中，式基态能级，，是单重态的第一和更高激发态能级，，是三重态的第一和更高激发态能级，表示处于最底层的电子能级。

表示电子能级上面的振动或转动子能级当一束具有频率w的光照射分子系统时，处于电子能级上的分子同时吸收频率w的光子，分别以吸收截面跃迁至子能级上子能级上的分子寿命非常短（短于皮秒），快速向下面的低能级弛豫再通过无辐射跃迁向能级的弛豫 (在室温下，有机分子的受激辐射几率极小，可以忽略)能级1 和 3 的寿命分别是（几十纳秒）和（大至微秒以上）而1—3能级间的系际弛豫时间一般很短（纳秒或亚纳秒），即和，因此跃迁几率很大由于从的n3回到的几率很小，大部分粒子积聚在3上在频率为的激光的激发下，除了有的受激吸收之外，还存在与的受激吸收，它们对吸收系数变化都有贡献虽然存在着和的跃迁，但和态的能级寿命极短(ps)，停留在该态的几率极少，故可不计这两个高能级的粒子数密度变化只需考虑能级，和态上的粒子数密度，和随时间的变化3. 脉冲光输入的反饱和吸收为了研究反饱和吸收系数与光强的关系，除了建立与粒子数密度，和有关的三个动态速率方程之外，尚需建立一个光强的光沿z方向传播的传播方程这样，可由以下4个方程解出4个未知数，，和7.1.34)(7.1.35)(7.1.36)(7.1.37)式中(7.1.38)这是一个包含时间和空间坐标的动力学方程。

求解此方程时，必须考虑初始条件和边界条件当，(7.1.39)是光脉冲的峰值光强；为激光脉冲的时间波形，可假设为高斯型的，则(7.1.40)式中是光脉冲的半宽度，为归一化常数公式(7.1.38)的含义是：在系统中粒子弱相互作用下，总吸收系数由能级，和的吸收系数之和组成，它们又与各自的吸收截面成正比，对一般情况，若有个能级，总吸收系数是各能级吸收系数之和(7.1.41)联立方程(7.1.34)-(7.2.38) ，应用式(7.1.39)、(7.1.40)，可用计算机进行数值求解从而得到介质中任一位置的脉冲能流密度(7.1.42)已知样品的厚度，算得输出能流密度和输入能流密度，就可得到透射率=/随变化的曲线在激光脉冲很短，脉宽可与分子弛豫时间相比或脉宽小于弛豫时间（如）的条件下，，必须求解动态方程我们以C60甲苯溶液为样品, 以倍频的YAG脉冲激光为光源进行实验，样品与光源的具体参数如表7.1.1所示表 7.2.1C60甲苯溶液反饱和吸收实验参数吸收截面弛豫时间样品参数激光参数s02.87 ´ 10-18 cm2tS030ns厚度5 mm波长532nmsS1.57 ´ 10-17 cm2tT0280ms浓度7.2´10-4M脉宽8nssT9.22 ´ 10-18 cm2tST1.2ns21ps在激光脉宽为8ns和21ps两种情况下，用数值计算方法算得反饱和吸收特性:能量透射率T相对入射能流密度F的关系曲线与实验曲线比较见图7.1.9。

在F<1J/cm2时，理论与实验完全一致但在F³1J/cm2时，由于其它效应(如热效应、散射效应、双光子效应；甚至介质或。