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磺基水杨酸对可见光Fenton降解染料酸性桃红的影响.pdf

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  • 文档编号:40354113
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    • 2 0 0 6 年全国太阳能光化学与光催化学术会议专辑磺基水杨酸对可见光一F e n t o n 降解染料酸性桃红的影响张德莉,黄应平’,罗光富,陈燕,刘德富( 1 三峡大学生态与环境科学研究中心,湖北宜昌,4 4 3 0 0 2 )D A ⅥDJ o h n s o n( D 印a r t e r m e n to fC h e m i s t r ya n dE n v i r o n m e n tS c i e n c e s ,F e r r u mC o l l e g e ,U S A ,V A ,2 4 0 8 8 )F e n t o n 反应被广泛应用于处理有机污染物【l 】,其降解机理大多数认为是强氧 化性的·O H 起主导作用赵进才等发现可见光/F e n t o n 降解染料时,若体系中存 在有带羟基的芳香族化合物时能显著加速染料的降解,但却没有考察共存物质的 量对降解究竟有怎样的影响【2 j 本文在可见光下以F e n t o n 试剂敏化降解酸性桃 ( 简称S R B ) 红为参照,研究了体系中加入磺基水杨酸( 简称S s a l ) 及其定量因 素对其降解反应特性的影响。

      通过定性定量测定- O H 含量及H 2 0 2 的分解率,表 明适量的S s a l 可与F e 3 + 形成具有平面结构的配合物从而能够提高H 2 0 2 利用率, 加速染料的降解l 、实验主要试剂及仪器U .3 0 1 0 紫外可见分光光度计( 日本日立) ;T O C 分析仪( 德国耶拿) ;B r u c k e r E S P3 0 0 E 波谱仪S R B :5 .0 x 1 0 4 m o l /L 水溶液;S s a h1 0 %水溶液;H 2 0 2 :7 .4 9x 1 0 呓m o l /L ;F e ( N 0 3 ) 3 ·9 H 2 0 ( A R ) :2 .2 x 1 0 之m o l /L 水溶液2 、实验方法在7 0 m L 圆柱形硬质玻璃瓶中,加入1 .S m L5 x 1 0 4 m o l /LS R B 溶液,5 m L2 .1 6 x 1 0 m o l /L 的F e ( N 0 3 ) 3 溶液,1 7 6 p L 7 .4 9 ×1 0 ~m o l /L H 2 0 2 溶液和不同量S s a l 溶液( 2 .1 6 x 1 0 .2 m o l /L ) ,参照体系为不加S s a l 。

      用高氯酸调节p H 为2 .6 0 ,定容 至5 0m L 用搅拌器搅拌均匀混合后将其转入光( 暗) 反应器中计时进行反应,间隙一定的时间取样进行测定3 .结果及讨论3 .1 磺基水杨酸对光催化降解S R B 的影响当S s a l 浓度大于催化剂F e 3 + 浓度且O [ S s a l 】/[ F e 3 + 】> 1 时,对S R B 降解具有不同 程度抑制效应,较之催化剂浓度低即[ S s a l 】/[ F e 3 + 】< l 时,对S R B 降解有促进作 用用T O C 分析仪进行了跟踪,可见光条件下S s a l 浓度分别为0 和1 .5 x 1 0 巧m o l /L 时2 3 0 m i nS R B 的T O C 矿化率为7 8 %和9 2 %可见在降解体系中加入S s a l 适量, 能促进S R B 的深度矿化国家自然科学基金( 2 0 3 7 3 0 7 4 ) 、湖北省青年杰出人才基金资助项目( 2 0 0 5 A B B 0 3 0 ) 及湖 北省教育厅自然科学研究计划项目( 2 0 0 4 2 0 0 1 )2 0 0 6 年全国太阳能光化学与光催化学术会议专辑3 .2 ·o H 和H 2 0 2 的测定采用不饱和的抗磁性物质D M P O 加入到S R B /F e 3 + /S s a l /H 2 0 2 体系中生成寿命 较长的自旋加合物而进行自由基的E S R 测定【3 1 。

      在暗反应下没有明显的E S R 信 号出现在可见光下,有强度比为1 :2 :2 :1 明显的D M P O .H O 功口合物的特征信号 峰出现,证明S R B /F e 3 4 /S s a l /H 2 0 2 体系在可见光条件下反应涉及到·O H 的产生和 参与反应 —叫一∥p 咿‰伽s¨刊卅M n1 2 0 S 枷w 州¨制—冉脚¨Ⅵ6 0S·I I _ Il I I —H 一—~l 州—’^ ^ 棚^ .- _ ¨“柑M _ 0S3 4 2 03 4 4 03 4 6 03 4 8 0 3 5 0 03 5 2 03 5 4 0M a g n e t i cF i e l d ( G )F i g .1 .D M P O .t r a p p i n gE P Rs p e c t r ao fS R B /F e 3 + /S s a U H 2 0 2s y s t e mu n d e r5 3 2 n ml a s e ri r r a d i a t i o n .1 e e 3 + 】= 6 .2 ×10 4 m o l /L ;I n i t i a lp H 2 .8 .S s a l = 6 .3 x1 0 巧m o l /L ;[ D M P O ] = o .1 0m o F L同时,采用酶催化反应跟踪了可见光条件下不同浓度S s a l 存在时I - I z O :韵分 解率。

      当[ S s a l ] /l e e 3 + 】< 1 时,H 2 0 2 的分解速度较大,同时采用溴甲酚绿光度法 测定产生的羟自由基含量亦大在[ S s a l ] /[ F e 3 + 】_ l 时,n 2 0 2 分解速率虽比不加入 S s a l 时大,但产生的·O H ‘含量极少,说明其浓度不能有效的活化氧化剂H z 0 2 [ S s a l ] /[ F e 3 + 】芝l 时,抑制·O H 的产生因此适量的S s a l 加入能够提高H z 0 2 的利 用率参考文献[ 1 】H u a n gY i n g p i n g ,M aW a n h o n g ,L iJ i n ge ta 1 .J .P h y s .C h e m .B ,2 0 0 4 ,1 0 8 :7 2 6 3 =[ 2 】C h e nF e n g ,H eJ i a n j u n ,Z h a oJ i n c a ie ta 1 .N e wJ .C h e m .,2 0 0 2 ,3 6 :3 3 6 ;[ 3 】黄应平,刘德富,赵进才等.高等学校化学学报,2 0 0 5 ,2 6 = 2 2 7 3 ;。

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