纳米金和分子筛催化体系性能的研究.pdf

捅显摘要本论文啦! 3 x 分子筛作为载体，A u 为活性缱分，采用沉积沉淀法和有机金配合麓辫载法制减了爝予c 0 程纯氧{ 乏蕊～系裂翁米金萃羹分子萝蠹催纯剡，当e O浓凄为2 5 0 0 黠m 时，利用气棚色谱对催化剂的活性进行了评价，并对催化剂的制备条件进行了优化选择；另外运用Ⅺ①、x P S 、s E M 和B E T 鳟方法对所制备的催化帮进行了表征，探讨了各种制备条件对催亿剂活性的影响及c O 催化氧化反应霹辘豹爱应枫理试验结果表明：以氯佥酸为前驱体，采用沉粳沉淀法制备A 彬1 3 x 催化剂啦，氯金酸的浓度为0 ．0 0 9 7 n l o I ／L ，液相浸渍温度为8 0 ℃，浸溃液p H 值为8 ，焙烧瀛度为3 ∞℃的条件下得到的罐优齐I 表现磁较高催优活性在催纯帮藤层温度梵1 5 0 ℃，G 珏s V = 1 2 0 ∞茁1 时，霹姆浓发为2 5 0 0 p 辩懿c O 完全转化秀￡0 2 以氯金酸为原料，采用有机金配合物固载法制备A “1 3 x 催化剂时，在搅拌时间为2 h ，焙烧温度为3 0 0 ℃，焙烧时间为4 h 的条件下得到的催化剂效果墩好，餐与沉积沉淀法福阮催亿效采稍差，T 5 0 酃在3 0 0 ℃献上。

不阉铡餐方法褥到麴馕曩二潮活性明显不固，说弱铡各条传对鑫蠖优裁熬表嚣形貌、鑫在载体表面的状态和分散程度影响很大s E M 、B E T 分析结果表明：沉积沉淀法制备的A 叭3 X 具有较大的比波面积，催化剂表面的平均孔径为3 n m焘右，载体酶李{ } 捌缀蔑羽，金程载体表面静分帮较均匀，念鬏粒粒径较，j 、，获丽鸯测予c O 畿他反应躲避行Ⅺ国分叛缨果表明：沉积沉淀法铡冬的A 0 1 3 X 催化剂有明显的金氧化物的特征峰，而在有机金配合物固载法制备的A u ／1 3 x 中存谯金单质的特征峰x P s 分析结果表明：沉积沉淀法制备的催他剂A 1 l ，1 3 x 的表鬣上金鹩存程形式既有A 妒，氇青A 营+ ，主要麓馥零价态存在{ 零价态豁金是起馕化活性驰金物融，薅A 矿越到了良好鲍协鄹效瘟本论文研究了1 3 x 分子筛和金构成的催化体系，对其制备方法进行了比较，对C O 催化氧化的性能进行评价，并用各种现代仪器分析披术对其进行表征，探讨了结梅与僚能懿关系，不仅凳金穗亿裁静研究提供了素搴孝，氇丰富了金德亿裁的研究理论开攘了金催化割新能研究思路，作为一秘薪裂的镁化材料，负载型爱催化剂为人们解决一些实际问题提供了新的选择，也为环境保护提供了一条新的技术途径。

荚键谲金；努予筛；c 0 ；锯纯氧纯IA b s 弧娃A b s t r a c tAs e 矗e so f9 0 1 dc 砒a l y s t sf o rC Oo x i d a t i o nw a sp r e p a r e db yd e p o s i t i o np f o e i 露鑫耋i o n 黼娃吣d 赫基o r g ￡棘e 孥o l d - c o m p { e Xg f 蛾n 鬈m 确蕊撕{ hg o l da sa c 畦V es i t ea n d1 3 xz e o l №a ss u p p o 姓+ 豫ec a ￡鑫l y t i ea c t 至v 姆蠡滩C 0o x i d a 畦o n 糨e V 采豫t e db yg a sc h r o m a t o 掣a I l lu n d e rC 0c o n c e n t r a t i o no f 2 5 0 0 p p m ．T h em e a n so f ⅫD ，) ( P S ，S E Ma n dB E Tw e r eu s e dt oc h a r a c t e r i z et l l e s ec a t a l y g t s ；廿1 ef a c t o r s 砸b c t m gm ea e t i V i 夸o f e a 协l y s t s 脚疆er e 鑫c t i V em e c h a n i s mw e r ed i s c u s s e d 。

强ee x p 嘲m 黝t 幽o w e d 氆a t 鬈o l dc 嘲y s 扛黟e 筘r 斑努d 謦然{ t i 鼹≯r e e 醛攮t { ∞m e 帅dw h e n 也eg o l dc o n c e n t r a t i o na r o 州0 ．0 0 9 7m 0 1 ／L ，也ep Hv a l u eo fc h l o r o a u r i ca c i ds o l u t i o na t8 ，s o h 】t i o nt e m p e f 曲H ℃a t8 0 ℃，m oc a l c i n a t i o n诎n p e r a ‰r ea t3 0 0 ℃，诅豫a c t i V i t yo fA Ⅳ1 3 Xw 鹬b e 伉e r ．W h e l lt l l ec 舒a l y s t 搬啦赋嫩w a s1 2 0 ℃，G 珏S V - 1 2 e 0 魄一，C Oc o 舶夔醐镪C 锡e 羲妞秘T h ee x p e r i m e n ts h o w e d 也a t ．【h ec 删y 融sp f e p a 粥db yo 玛a n i cg o l d - c o m p l c xg r 枷n gm e t b o dw h e n 协es t i r i n gt i m ea t2 km ec a l c i I l a t i o nt e m p e r a t l l r ea t3 0 0 ℃，c 出c i n a t i o nt i m ea t4 h ，t h ea c t i V i t yo fA 1 1 ，1 3 Xw a sb e t t e r ，b u tw a sw o r s ec a m p a r e d诚攮氆e 怒翻鹞T 5 0 w a sa 幻∽3 ∞℃．T h ea c t i V i t yo fg o 挝嘲a l y s 重sf o rC O 馘i d 嬲雌w 嚣d i 触姆辫p 躐越。

珏m e m o d ；t l l i sc o u l ds h o wt h a tt 1 1 eg o l ds t a t e ，t l l es i z eo fg o l dp a n i c l e ，t l l en 撇o fs u p p o r t ，a 1 1 dm ep r o p e r t yo fg o l 山s u p p o nc o u l di n n u e n c em ea “i “够o fc a t a l y s t s ．F } mS E Ma 蕊转E Tr e s 瑾摭，i tw 硒f o 鞠d 氇a tA 酊1 3 Xp r 印黼e db yd e p o s i 畦o np r e c i 耍t a _ 娃珏砖a sl a 毽es l 妇e e8 r e aa 畦g o o dg o l d 攫s 毯b 越i o no 珏l h e 翱掰，o 氘瓣蠢巍e e ．A n d i t s m e a I la p e r h l r e 啪3n m ．F r o m Ⅺ’Sa n d ) 妊①a n a l y s i s ，i t w 鹅e s t 妇a t e d 搬a ￡A u om a yb e 廿坤a c 虹v es p e c i e so f A us u p p o r tc 砒出s t sa n dt l l ee 甜s t e n c eo f A 0 + m a yi m p ∞v e 证ec 赫y t i cp e r 螽砒n a n c e ．T h e ∽w a ss o m es y n e 喀e t i ce 任＆tb e t w e e n 也e 似os ≯e i e so f 觚．1 n 也i sp 8 p e rA L l ，1 3 Xc a t a l y s t sw e r e 辩_ e p a r e db yt 、v om 《h o d sw 浊g o l d 拽sa 烈v es i I 。

a 1 1 d1 3 Xz e 0 1 i t ea ss u p p o n ，a n ds t u d i e dt h ec 巍c a l ”i cp c 怕m 舭c ef o rC Oo x i d a t i o n ，m i ss t l l d yw e r cn o to I n ye n r i c l l i n g 血e 也e o r yo f9 0 1 dc a t a I y s tb u t 融s oe x p l o 撼喀an ％，e a 圭a l y s t ，遮a d d i 畦o n 氇髂eg o i de a 摭l y 髓sa s ∞we a t a l y 黜o f 酗．醯n e wc h o o S ea n d 聪wt e c h n o l o g ya 翔r o 鑫c hf o re n v i 翔珏m e 站纽l 印t e c 畦我K e y w o r d s ：G 0 1 d ；Z e o l i t e ；C O ；C a t a l y t i co x i d a t i o nⅡ独创性声明本人声确所呈交的论文是我个人在导邪指鲁下进行的研究工作及取得的研究成果。

尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写的研究成果，也不包含为获得北京工业大学或其它教育机构的学位或诞书两使用过的材粗与我一同工佟醵瀚恚黠本研究所徽麓任何黄献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意签名：垒绕丝疆期：型：! ：!关于论文使用授权的说明本人完全了织≤￡家王韭大学露关保整、馊建学位论文豹援定，即：学校有权保戥送交论文豹复印件，允诲论文搜套闽和偻阙；学按可以公毒论文豹全都捻文或郝分论文，可以采用影印、缩印或其它复制手段保谨论文 保密的论文在解密后成遵守此规定)签名：盔醴燕导筛签名：．童莲隧期：2 婴生奎窖第1 章绪论1 ．1 研究目的和意义近些年，已有众多学者对金的催化作用进行了深入的研究，但金和分子筛组成催化剂作为一种催化体系的研究尚进行的较少，在环境方面的应用就更为鲜见本论文拟研究采用不同方法制各的金和分子筛催化剂对c 0 的催化氧化性能本论文受到北京市自然科学基金资助，编号：8 0 3 2 0 0 4 金一直被认为是化学惰性很高的金属，⋯般不用作催化剂1 9 8 3 年，s c h w a n k 注意到金催化剂超常的催化性能，1 9 8 9 年H a r L l t a ⋯发现担载在过渡金属氧化物上的金催化剂，对c O 低温氧化具有很高的催化活性，在．7 0 ℃可将C O完全催化氧化成c 0 2 ，致使人们对金的催化特性产生了极大兴趣和关注。

此后有关金催化剂的研究和开发日益活跃，在许多研究领域取得了较大进展，并显示出广阔的实际应用前景分子筛是高度结晶的水合铝硅酸盐，属于酸碱催化剂，作为载体近年来有广泛的应用，之所以被用作催化剂载体是因其具有如下优点：较高的比表面积：较强的离子交换能力；借助于分子筛的笼结构，能提高括性组分的稳定性和分散度；有助于提高催化剂的活性和稳定性选择C O 氧化反应作为模型反应C 0 是一种易燃、易爆的气体污染物，是空气中含量较多的气体污染物之一烃类的不完全燃烧排放气、矿井中的气体和家用煤气灶的排放气等均含有一定量的c 0 在一般条件下，c o 氧化脱除需要较高的温度．能耗大，操作不慎还会发生爆炸事故，因此研究低( 常) 温c O催化氧化对消除c O 污染更具有实际意义，而且c O 氧化是负载型金催化剂研究和应用的一个经典反应，文献比较丰富本论文对于催化理论和催化剂制备科学的研究具有一定的理论和实际意。