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.毕业论文〔设计〕外文翻译 题目：高选择性改性硅胶预富集回收钯的优化过程学 院：食品与生物工程学院专 业：应用化学班 级：化学0802学 　 号：0810700218学生姓名：付鑫指导教师：张祥二○一二年 三月高选择性改性硅胶预富集回收钯的优化过程 R.K.夏尔马、艾米特.潘迪、古拉蒂、阿洛克国籍：印度出处：危险材料杂志中文译文：摘要：制备一种新型的，高选择性，高效和可重复使用的螯合树脂——二苯基二酮硫酰胺改性硅胶用于从催化转换器和自来水样品中别离预富集钯离子评价了几个参数，如pH值，样本量，流速，洗脱液类型，各种干扰离子的影响效果等，对在痕量水平别离钯的效率的影响该树脂在pH值范围4-5时，对钯有一个非常高的吸附能力，吸附容量为0.73 mmol / g，富集系数335 这种环境友好的方法也应用于大规模的提取，利用最新设计的反响堆, 在短时间内简单而有效地别离和预浓缩钯关键词：固相萃取;硅胶;预浓缩;回收;钯 1引言钯及其合金在各个领域如牙医、冶金、仪器制造、化工等行业都有广泛的应用。

钯最重要、最普遍的应用领域是催化和汽车催化转换器，导致其在环境中积累同时,钯的化合物被认为有高毒性和致癌,有证据说明,钯很容易通过植物根被运送到生物中,并随食物链积聚过度接触钯对人类安康有不良影响，如皮肤问题, 眼睛疼痛,细胞线粒体和DNA的恶化, 羟基自由基损害加重和抑制酶活性等随着生态和安康问题因钯污染而上升，它的别离和提取变得非常重要，为了减少其对人类安康和环境的危害 但是,钯是以微量水平存在于环境中因此,有必要研究新的灵敏分析方法和别离及预浓缩的步骤, 不仅能够检测其含量，而且能从混合物中别离钯几种分析技术, 如共沉淀、浊点萃取、溶剂萃取法、电化学沉积法和膜过滤等，被用于别离 和预浓缩的Pd(II)离子 但是,这些技术具有种种弊端,如灵敏度低、选择性差、高本钱、使用大量的有毒的有机溶剂等，这对人类安康和自然环境是有害的因此, 固相萃取(SPE)由于相比传统提取方法具有众多优点，如高富集因子,更好的别离效率、选择性高、效率高、易于回收和可重用性、低本钱、试剂消耗少、有机溶剂使用量少、环境友好等，近年来已成为一种优秀的别离技术此外, 固相萃取也更容易利用联机模式自动分析技术，因而近年来受到了人们的日益重视，广泛用于选择性和灵敏度的提高。

因此,易于制备的特定固定化金属螯合剂——螯合树脂频繁用于预浓缩和别离干扰组分中的金属离子在各种载体材料中，硅胶是一种广泛使用于各种固相萃取剂的材料，具有众多的优点，如高度的化学和热稳定性,经济可行性,容易结实地固定在其外表上为了对持续开展的利用螯合树脂提取金属离子的环境友好策略做出奉献 ,在此,我们提出一个新方法，二苯基二酮硫酰胺改性硅胶螯合树脂选择性回收和测定钯离子此外, 我们已经扩大了程序，采用最新设计的反响器进展萃取 别离和预浓缩的Pd(II)离子能够在较短时间内处理大量样品 2实验局部2.1实验仪器Perkin-Elmer傅立叶变换红外光谱仪：室温下KBr颗粒技术，使用范围 4000 - 400 cm−1，在大气条件下,分辨率1 cm−1ELICO LI 120 pH计LABINDIA AA 7000原子吸收光谱仪：Pd最优测量参数:波长244.4纳米;灯电流3mA,狭缝宽度0.2纳米,燃料流量1.5L min−1,空气流量1L min−1ZEISS EVO 40电镜Gemini-V2.00 (Micromeritics仪器公司)：测定外表积DTG-60岛津热重分析仪：配备TG部件，升温速率10◦C /分钟，加热范围37◦C-600◦C ，N2气氛。

Elementar Analysenysteme GmbhVarioEL元素分析仪2.2试剂和溶剂所有的试剂都是分析纯 硅胶和3 - aminopropyltriethoxy硅烷(APTES)：奥尔德里奇(印度)Diphenyldiketone和thiosemicarbazide：Spectrochem Pvt. Ltd. (印度)不同金属离子储藏溶液：1000 mg/L所有工作溶液通过双蒸水稀释储藏溶液得到，pH用缓冲液调节2.3制备diphenyldiketone-monothiosemicarbazone (DKTS) 根据报导的文献制备diphenyldiketone-monothiosemicarbazone (DKTS)氨基硫脲(0.05 mol)，二苯基二酮(0.05 mol)，溶解在乙醇(250毫升)中，回流4小时，蒸出2ml乙酸反响完成后, 过滤得橙色的沉淀物产品，乙醇重结晶2.4制备diphenylketone-monothiosemicarbazone改性硅胶(DKTS–APSG)胺丙基三乙氧基硅烷(1毫升)溶解于100毫升蒸馏水中，醋酸酸化(pH 4) 然后,2克活化的硅添加到溶液中，室温下搅拌2 h。

产品过滤后置于烤箱中，150℃枯燥4 h所得的胺丙基硅胶(APSG) 依次用水、乙醇、丙酮洗，除去未反响原料120℃烘箱中枯燥24小时将DKTS固定在APSG上，5克APSG 50毫升乙醇中;2克DKTS添加到悬浮液中回流2小时过滤得橙色晶状固体(DKTS–APSG)，用乙醇洗，110℃真空枯燥4小时(方案1)方案1. DKTS–APSG树脂的制备2.5样品制备压碎的催化转化器样品 (0.25克)摄于含有25毫升 王水的烧杯(100毫升)中蒸发至近干白色不溶物收集并溶解在100毫升水中最后，用醋酸缓冲液调节pH至4分析用自来水样品, 自来水参加Pd(II)离子合成水样本用缓冲液调整到所需pH2.6分析步骤柱方法一根玻璃柱(15厘米长),配有活塞和烧结多孔阀(直径2.5厘米)，装载50毫克APSG-DKTS树脂双蒸水洗，用缓冲液调节至理想的pH值4调节后,样品溶液(10毫升) 以10毫升/分钟的流速通过树脂柱随后被吸附的金属离子用5毫升洗脱液(酸盐,硫脲混合液)洗脱，流速15 ml/min，并在最正确参数条件下用火焰原子吸收光谱法对金属离子进展分析每次使用后,柱中的树脂用双蒸馏水清洗并储藏起来供后续实验使用。

批量方法50毫克的APSG-DKTS树脂添加到含有10毫升金属离子溶液(5微克/毫升)的塞好的250毫升玻璃瓶中溶液调节至理想pH值4，震摇30min过滤，浓缩滤液中的金属离子，火焰原子吸收分光光度计使用一样的最正确参数测定吸附量的测定 吸附量测定方法,0.1 g树脂和50毫升含有不同浓度金属离子(10 - 500 g /毫升)溶液一起在批量模式下室温下振摇2 h必要稀释后，每一个烧瓶中的滤液用原子吸收仪测定金属离子含量吸附容量使用以下方程计算：Q=(Co−Ce)V / w,Q代表吸附容量(mg/ g), Co和Ce代表起始与最终金属离子浓度(mg/l),w是树脂重量，V是金属离子溶液体积 钯的别离设计了提取和预浓缩系统(方案2) ，由以下单元组成: (i)安装有搅拌机的批量提取器，容积为5-10L，(ii) pH调节装置，包括一个pH控制电极和缓冲液室，(iii) 洗脱单元，包含通过聚丙烯管附在提取器上的抽吸离心泵用于控制抽送速率最初,批量提取器由优化的硅胶螯合树脂(DKTS-APSG)控制然后,金属离子溶液通过入口管注入溶液的pH通过pH调节单元调整到所需值,然后搅拌提取器中混合物一段时间。

金属离子吸附到树脂上后,溶液通过提取器底部的聚丙烯管抽出然后，洗脱液通过洗涤器选择阀进入提取器洗脱吸附到树脂上的金属离子金属离子浓度直接由原子吸收分光光度计测定洗脱的金属离子溶液得到3结果与讨论3.1APSG-DKTS树脂的表征傅立叶变换红外光谱APTES接枝到硅胶上和随后的DKTS功能化已经由傅立叶变换红外光谱得到证实(补充信息)硅胶中990 cm−1的峰是硅醇基但在APSG中，这个峰已经消失，且出现了2900 - 2800 cm−1范围内的亚甲基峰，证明APTES被接枝到硅胶上在接枝配体的红外光谱中，亚胺基的特征峰出现在1646 cm−1.在吸附Pd(II)离子后的吸附树脂光谱中，600 cm−1处有一个峰，同时，亚胺基伸缩振动频率和未吸附树脂相比发生了位移，证明DKTS通过共价键固定在APSG上方案2. 提取和富集金属离子的示意图元素和热重分析外表改性的定量估算〔 APSG和DKTS–APSG〕由元素和热重分析〔表1 〕完成APSG的元素分析结果〔氮WT％ = 2.20 ，碳WT％ = 6.60，氢WT％ = 2.38 〕外表接枝容量为1.57 mmol/g， C / N比为3 ，与预期值接近，从而确认3-APTES接枝到硅胶上。

APSG–DKTS 的元素分析结果外表APSG上的DKTS负载率为0.74 mmol/g硅胶〔氮WT％ = 3.89 ，碳WT％= 14.12，氢WT％= 3.39 ，硫WT％= 2.36〕树脂中硫的存在证实DKTS接枝到了APSG上树脂的TGA分析显示第一个降格的3.8％的质量损失是树脂吸收的水在第二降格，19％的质量损失被认为是由于有机局部在180-600 ◦ C分解APSG上的DKTS计算负载量为0.74 mmol/g硅胶，与元素分析的结果一致表1. 硅胶〔 SG 〕，氨丙基硅胶〔 APSG〕和DKTS–APSG树脂的物理化学参数a:材料质量的改变b：温度变化3.1.3 BET比外表积分析硅胶基质上的有机基锚固阻碍了氮气分子的进入，从而减少其外表积和预期的结果一致，接枝后比外表积下降，顺序为SG > APSG > DKTS–APSG外表积按此顺序减少证实官能化3 - 氨丙基硅烷硅凝胶APSG ，并与DKTS改性合成螯合树脂硅胶〔SG〕、 胺丙基硅胶〔 APSG 〕和螯合树脂〔DKTS–APSG〕的比外表积测量并呈现在表1 中理论研究〔分子模型〕为了查明螯合树脂〔DKTS–APSG〕的结合位点，利用Spartan08软件建立分子模型。

树脂的分子几何通过Semi-Empirical (PM 3)方法优化，其静电势图〔图1〕提供了研究分子识别的配体 - 金属粘接的性质的途径更好地协调金属的位点是那些具有相对更多负外表静电势的位点因此，可用富电子金属结合位点〔红色区域〕 是C =N基上的N原子和C= S基上的S原子图1.DKTS–APSG单体单元的静电势图〔透视图〕扫描电子显微镜〔SEM〕螯合树脂的形态特征由SEM表征高放大倍率的SEM图像〔 26.11K × 〕 〔图2a〕 ，清楚描绘了硅均匀分散螯合剂在螯合树脂的制备中，硅胶珠受到连续搅拌，但是从SEM图像的低放大倍率中〔 561 ×〕 〔图2b〕可以清楚地看到硅胶珠保持不变，确认其良好的机械强度再生〔10次〕树脂的SEM照片〔图2c〕印证了制备的树脂的稳定性，可重复屡次使用图2.DKTS–APSG螯合树脂的SEM图像，〔a〕高倍率〔26.11K ×〕,〔b〕低倍率〔561 ×〕， 〔c〕10次循环再生树脂〔放大倍率408 ×〕3.2提取工艺的研究3.2.1 pH值的影响对于金属离子的吸附，pH值的影响被认为是最关键的参数在pH值2-9范围内，研究了pH值对铝〔Ⅲ〕 ，铬〔Ⅲ〕 ，铁〔Ⅲ〕 ，钴〔II〕 ，铁〔II〕 ，锌〔II〕 ，钯〔II〕 ，铜〔 II 〕的。