半导体量子光学(精).doc

半導體量子光學文/張文豪 徐子民一、前言量子光學其實是一門發展近半世紀的學問，而其探討的主題則是物理學家研究超過一個世紀的基本問題—亦即光的本質及其與物質間的基本交互作用過去幾十年來，量子光學在原子分子光學領域已經被廣泛的研究；然而，在過去與半導體光學的研究領域卻鮮少交集近十年來，半導體在奈米相關科技的進展日新月異，許多研究也開始注意到在某些半導體介關系統及量子系統，同樣存在某些量子光學現象這些研究延伸出一個新的研究領域，被稱為「半導體量子光學」（semiconductor quantum optics）；而其中探討介關系統中量子光學現象的領域則被稱為「介關量子光學」（mesoscopic quantum optics）[1]在各類半導體介關及量子系統中，最值得注意的莫過於量子點系統，由於其具有類似原子的能階結構，又常被稱為「人造原子」因此不難想像，許多原子分子系統所具有的量子光學特性，在半導體量子點系統也可以發現類似的現象半導體發光材料或元件（如雷射及發光二極體）是將載子（電子及電洞）轉換成光子的媒介如果這種轉換過程既迅速又有效率，則載子的統計行為將會轉換至光子的統計行為由於電子與電洞屬於費米子（Fermion），而光子則屬於玻色子（boson）；如果透過適當的元件設計，或者在特定的半導體介關及量子系統中，其所輻射出來的光子統計行為將有別於古典電磁波特性，而這類的光也常被稱為「非古典光」（non-classical light）。

量子光學現象潛在許多應用的契機，其中最令人矚目的不外乎量子信息的應用，涉及量子計算與量子通信，特别是可應用於量子密碼術（quantum cryptography）的單光子光源（single-photon source）；而半導體量子光學的發展，對於這些量子信息的實際應用特别重要例如，目前的技術已經可以成功的运用半導體量子點來產生高效率的單光子輻射[2]，同時操作波長也可推展至光纖通訊的波段（1.3 μm），對於將量子密碼術應用於光纖通訊已經有顯著的進展本文將介紹半導體系統中一個重要的量子光學現象—單光子輻射雖無法逐个介紹各種半導體及介關量子光學現象，但仍但愿透過這種有別於傳統半導體光學的現象，讓讀者對半導體系統中的某些量子光學現象有初步的認識二、量子光學與HB-T干涉實驗量子光學的理論基礎是由Roy J. Glauber在1963年開始建立的，而其卓越的貢獻也在獲頒諾貝爾物理獎光的量子化概念最早可追溯至19Max Plank提出的黑體輻射理論以及Einstein在1905提出對光電效應的解釋；然而，真正催生量子光學理論的應該是1952至1956年間由R. Hanbury-Brown與R. Q. Twiss [3]所架設的一種光學干涉儀（常簡稱為「HB-T」干涉儀）。

這個干涉裝置最早是被用來觀測天狼星，隨後該裝置也被用來觀測汞燈的相干特性，然而卻意外的發現所偵測的光子之間具有某些正相干性圖一(a)即是HB-T干涉儀裝置的示意圖，由一個分光鏡（beam splitter）將入射光提成兩道，並运用兩個光子偵測器（detector）觀測入射光的強度相干特性，一般以第二階相干函數g(2)(τ)來表达，其中τ代表兩個偵測器所偵測光子之間的時間差，如圖一(b)所示相干特性可运用g(2)(τ=0)的值來區分若以粒子性來看待入射光，則g(2)(τ=0)可視為兩個偵測器同時偵測到光子的「也许性」當g(2)(τ=0) > 1時，表达兩個偵測器同時偵測到光子的也许性增长，因此可以說入射光子之間在時間上具有正相干性E. M. Purcell 在當時認為這種正相干現象可以用量子統計來解釋[4]由於光子屬於玻色子，當她們具有相似量子態時傾向「汇集」在一起而同時到達這兩個光子偵測器，因此光的正相干現象又常被稱為光子「集束」（bunching）效應實際上，光的正相干特性也可以运用古典電磁波理論來解釋，因此當時曾引發一時的爭論始终到1963年Glauber提出光學同調性的量子理論[5,6]，才合理的解釋HB-T實驗中所觀察到的光子集束效應。

現在物理學家已經懂得，光子集束效應實際上是熱輻射（thermal radiation）的光子相干特徵，而同調光（如雷射光）則不具任何的相干性（亦即g(2)(0) = 1） (a) (b)圖一： (a) HB-T干涉儀示意圖由一個分光鏡（beam splitter）將入射光提成兩道，並以及兩個光子偵測器（detector）觀測入射光的強度相干特性b) 光子集束（bunching）與反集束（anti-bunching）現象的二階相干函數示意圖量子光學理論不只解釋了光子集束效應，也預期光子在某些情況下可具有「反集束」（anti-bunching）效應，而這個現象也在1977年由Kimble、Dagenais及Mandel從單一鈉原子的螢光中觀察到[7]由於古典電磁波理論並無法解釋光的「反集束」現象，因此該現象也被認為是電磁波量子化本質的直接證據；而具有反集束特徵的光，也被歸類為「非古典光」若一個物理系統可以輻射出具有反集束特徵的光子，表达該系統不會同時輻射出兩個以上的光子；換句話說，該系統同一時間只會發出一個光子，而這種系統也因此常被稱為「單光子光源」既然光子是玻色子，又何以會具有反集束現象呢？實際上，單光子光源必須具有費米子（Fermion）的特徵，因此只要是單一獨立的量子系統就可以產生單光子輻射。

以圖二所示的雙能階系統為例，其涉及一基態以及一個激發態當電子在基態受到光或電的激發後，可躍遷至激發態，接著經由自發性輻射（spontaneous emission）而回到基態這個過程看似簡單，卻隱含著非古典光的產生機制由於電子是費米子，當其佔據激發態而尚未產生自發性輻射時，並無法激發下一個電子至同一個激發態電子佔據激發態的時間與自發性輻射的生命期有關，因此在這段時間內，虽然不断的對此系統激發，仍然並不會有光子產生由此可知，一個獨立的雙能階系統將無法同時產生兩個以上的光子，構成一個單光子光源圖二： 獨立的雙能階量子系統示意圖目前物理學家已經懂得許多系統都可以產生單光子光源，涉及單一原子或單一分子系統；然而穩定控制單一原子或分子需要相當複雜的技術，對於實際應用也產生了困難除了原分子系統外，在固態系統中也有許多可以產生單光子輻射的系統，如化合鑽石中的氮-空缺中心（nitrogen-vacancy center）以及半導體量子點等；其共通點均為具有類似原分子能階的系統三、半導體量子點與單光子輻射（一）、半導體量子點半導體量子點是一種半導體奈米尺度的異質結構，由一種較低能隙的半導體奈米結構包覆於另一較高能隙的材料中。

半導體量子點的製備方式涉及蝕刻、化學合成、以及自聚性成長（self-assembled growth）等這幾類的量子點中，由於自聚性成長的量子點光學特性優越，且與傳統元件製程技術相容，在近年來格外受到重視自聚性成長可透過分子束磊晶（MBE）或是金屬有機化學氣相沈積（MOCVD）法，以特殊的成長模式在晶格不匹配的兩種材料之間自然形成的三維島狀物圖三即是以穿透式電子顯微鏡(TEM)所拍攝的InAs量子點成長於GaAs上的剖面及平面影像圖三：穿透式電子顯微鏡(TEM)所拍攝的量子點剖面及平面影像量子點的大小約略在~10-100 nm範圍，相當於電子在半導體內物質波的波長（de Broglie wavelength），因此電荷（電子或電洞）會受到三度空間的量子侷限效應而呈現量子化的能階，形成所謂的零維度的電子系統先前提到量子點常被稱為人造原子，其最重要因素是量子點的電子組態非常類似於原子，因此量子點能階也常以s, p, d, … 的符號來簡稱量子點的基態及各激發態能階以InAs量子點為例，其幾何形狀近似於如圖四(a)所示的平凸透鏡形，因此其r方向的位能形式可以二維拋物面()來近似這個近似告訴我們基態及各激發態的能階簡併數分別是2, 4, 6,…（涉及自旋簡併）；也就是說，量子點的s能階可以填兩個電子，p能階可填四個電子，以此類推。

不過，值得一提的是原子能階在s, p, d,…軌域中所填的電子數目分別是2, 6, 10,…，與量子點的電子組態並不相似這樣的差別重要是來自於量子點與原子的位能形式本質上的不同原子位能重要由庫侖作用形成，具有三度空間的對稱性然而，量子點位能形式直接與量子點的幾何形狀相關，由於其形狀類似透鏡形狀，其高度遠比直徑小，因此電子在量子點內的只具有二維（平面）的對稱性，因此能階的簡併形式與原子並不相似 (a) (b)圖五: 以MOCVD成長之(a) 一般密度InGaAs量子點(3×1010 cm-2)以及 (b) 低密度(3×108 cm-2)量子點之SEM照片二）、單量子點光譜與單光子輻射先前提到，要產生單光子輻射必須是一個獨立的單一量子系統單一量子點符合這樣的條件，因此偵測單一量子點發光也成為關鍵技術目前最廣為使用的單量子點光譜量測技術仍然是以顯微光學為基礎的顯微螢光光譜技術（micro-photoluminescence, μ-PL）雖然光學顯微鏡受限於繞射極限的解析度（～1 μm），並無法達到如近場光學或電子束激發螢光的解析度（< 100 nm），但仍然可藉由某些製程技術達到單一量子點的量測。

例如，可以先在樣品表面鍍上一層金屬，並运用電子束顯影蝕刻出100-500 nm的孔徑，再透過孔徑達到單量子點的偵測值得注意的是，一般條件成長的InGaAs密度約為3×1010 cm-2如圖五(a)所示，而在如此高的密度下，虽然製作100 nm的奈米孔徑仍然很難達到只偵測單一量子點的目標因此必須將量子點密度减少至108-109 cm-2减少量子點密度對於發展單量子點的量子元件是重要關鍵，主因不僅在於便利量測，更在於避免相鄰量子點之間產生耦合而破壞其原有之孤立量子系統（isolated quantum system）的特性目前我們已經可以透過調整成長量、成長溫度、速率以及III-V比，將量子點(a)(b)圖四：(a)量子點幾何形狀及(b)量子能階結構示意圖密度减少至3×108 cm-2，如圖五(b)所示[8]运用低溫μ-PL系統以及樣品表面約300 nm的孔徑，即可輕易的偵測單一量子點光譜，如圖六所示當以很低的雷射功率激發樣品時，只會偵測到一根非常窄的譜線，此即是量子點內單激子（single exciton, X）復合所產生的譜線由於量子點的類原子能階特性，單激子譜線寬度相當窄，約只有~65 μeV左右。

當激發雷射功率逐漸增长，會使量子點內激子數目逐漸增长，因而漸漸形成雙激子（biexciton, 2X）、三激子(triexciton, 3X)或多重激子（multiexciton, mX）等這些各式的多重激子會因為電子電洞之間的庫倫多體作用而导致能量改變這些作用力涉及直接庫倫作用（direct Coulomb interaction），交替（exchange）及相干（correlation）作用，與量子點位能的對稱性有直接的關係這些能量的變化都在幾個meV的範圍，因此只有在單量子點的量測才干解析出這些細微結構圖六： 透過奈米孔徑所偵測的單一量子點螢光光譜偵測到單一量子點的發光之後，可接运用HB-T干涉儀檢測單激子（X）發光的光子相干特性，如圖七(a)所示我們很清晰的觀察到光子反集束現象，再一次證明單量子點的類原子特徵[9]另一個有趣的現象是觀察量子點激子（X）與雙激子（2X）所輻射出光子之間的交互相干（cross correlation）特性實驗上可以將2X與X光子分別傳送到HB-T干涉儀的兩個偵測器，若將τ定義為偵測到2X與X光子之間的時間差，則相干特徵將如。