电子文档交易市场
安卓APP | ios版本
电子文档交易市场
安卓APP | ios版本
换一换
首页 金锄头文库 > 资源分类 > PDF文档下载
分享到微信 分享到微博 分享到QQ空间

甲醇水蒸气重整用cnts和sc2o3双促进的高效pdzno催化剂的研究

  • 资源ID:116341237       资源大小:9.10MB        全文页数:145页
  • 资源格式: PDF        下载积分:0金贝
快捷下载 游客一键下载
账号登录下载
微信登录下载
三方登录下载: 微信开放平台登录   支付宝登录   QQ登录  
二维码
微信扫一扫登录
下载资源需要0金贝
邮箱/手机:
温馨提示:
快捷下载时,用户名和密码都是您填写的邮箱或者手机号,方便查询和重复下载(系统自动生成)。
如填写123,账号就是123,密码也是123。
验证码:   换一换

 
账号:
密码:
验证码:   换一换
  忘记密码?
    
1、金锄头文库是“C2C”交易模式,即卖家上传的文档直接由买家下载,本站只是中间服务平台,本站所有文档下载所得的收益全部归上传人(卖家)所有,作为网络服务商,若您的权利被侵害请及时联系右侧客服;
2、如你看到网页展示的文档有jinchutou.com水印,是因预览和防盗链等技术需要对部份页面进行转换压缩成图而已,我们并不对上传的文档进行任何编辑或修改,文档下载后都不会有jinchutou.com水印标识,下载后原文更清晰;
3、所有的PPT和DOC文档都被视为“模板”,允许上传人保留章节、目录结构的情况下删减部份的内容;下载前须认真查看,确认无误后再购买;
4、文档大部份都是可以预览的,金锄头文库作为内容存储提供商,无法对各卖家所售文档的真实性、完整性、准确性以及专业性等问题提供审核和保证,请慎重购买;
5、文档的总页数、文档格式和文档大小以系统显示为准(内容中显示的页数不一定正确),网站客服只以系统显示的页数、文件格式、文档大小作为仲裁依据;
6、如果您还有什么不清楚的或需要我们协助,可以点击右侧栏的客服。
下载须知 | 常见问题汇总

甲醇水蒸气重整用cnts和sc2o3双促进的高效pdzno催化剂的研究

厦门大学学位论文原创性声明 本人呈交的学位论文是本人在导师指导下,独立完成的研究成果。 本人在论文写作中参考其他个人或集体己经发表的研究成果,均在文 中以适当方式明确标明,并符合法律规范和厦门大学研究生学术活 动规范( 试行) 。 另外,该学位论文为() 课题( 组) 的研究成果,获得() 课题( 组) 经费或实验室的 资助,在() 实验室完成。( 请在以上括号内填写 课题或课题组负责人或实验室名称,未有此项声明内容的,可以不作 特别声明。) 声日月人( 答名) 栖 1 岁年年月羽 厦门大学学位论文著作权使用声明 本人同意厦门大学根据中华人民共和国学位条例暂行实施办法 等规定保留和使用此学位论文,并向主管部门或其指定机构送交学位 论文( 包括纸质版和电子版) ,允许学位论文进入厦门大学图书馆及 其数据库被查阅、借阅。本人同意厦门大学将学位论文加入全国博士、 硕士学位论文共建单位数据库进行检索,将学位论文的标题和摘要汇 编出版,采用影印、缩印或者其它方式合理复制学位论文。 本学位论文属于: ( ) 1 经厦门大学保密委员会审查核定的保密学位论文, 于年月日解密,解密后适用上述授权。 () 2 不保密,适用上述授权。 ( 请在以上相应括号内打“ 或填上相应内容。保密学位论文 应是已经厦门大学保密委员会审定过的学位论文,未经厦门大学保密 委员会审定的学位论文均为公开学位论文。此声明栏不填写的,默认 为公开学位论文,均适用上述授权。) 声明人( 签名) : J 多 摘要 扩展式中文摘要 开发适用于甲醇水蒸气重整( M S R ;C H 3 0 H + H 2 0 _ C 0 2 + 3 H 2 ) 的催化剂 一直是新近催化学界关注的研究课题之一。最早较集中研究的C u 基催化剂对 M S R 显示出高的活性和生成C 0 2 和H 2 的高选择性,但其耐热抗氧化性能差,当 反应温度高于5 4 3K 时即快速失活。 随后研发的贵金属P d 基催化剂,诸如P d Z n O 和P d G a 2 0 3 ,因其对M S R 显示 出高选择性和优异的热稳定性,遂引起相关学界日益增加的兴趣。1 w a s a 等率先 报道,负载于Z n O 并在5 7 3K 温度下还原的P d 催化剂对M S R 能显示出高活性 和生成C 0 2 和H 2 的高选择性;生成C O 的低选择性被归因于分散于Z n O 基体上的双 金属P d Z n 合金的生成,后者修改了单金属P d 的催化功能。然而,从实用角度考 虑,P d Z n O 或P d G a 2 0 3 的催化活性,尤其是其操作稳定性,仍有待改进。 多壁碳纳米管( M w C N T s ,简写为C N T s ) 是一类新型纳米碳材料。典型的 C N T s 具有由s p 2 - C 组成的类石墨平面、按一定方式叠合而成的纳米级管状结构。 从化学催化的角度考虑,C N T s 诱人的特性,除其高的机械强度、中高等级并可 修饰的表面、类石墨的管壁结构以及纳米级的管腔,其优良的电子传递性能、对 氢的强吸附活化能力并可能产生的促进氢溢流效应都很值得注意,这些特性使 C N T s 可期成为催化剂的优良载体和促进剂。 本文开展甲醇水蒸汽重整制H 2 用的高效新型P d Z n O 催化剂的研究,研发 出一种C N T s 和S c 2 0 3 双促进的P d Z n O 催化剂,其对M S R 显示出比非促进原基 质催化剂高得多的催化活性和操作稳定性;利用T E M S E M E D S ,X R D ,X P S , H 2 T P R 和H 2 T P D 等多种物理化学方法技术对催化剂进行表征,研讨C N T s 和 S c 2 0 3 的促进作用本质。本项研究取得如下兼具理论意义和实用价值的进展: 1 催化剂的制备方法和催化剂组成的优化 1 1 制备方法 一系列的P d Z n O ,添加C N T s 的P d Z n O 或P d Z n O S c 2 0 3 催化剂都经由所 谓“共沉淀打浆混合法”制备。 1 2C N T s 添加量的优化 1 厦门大学理学博士论文 摘要 不同C N T s 含量的一系列P d o 1 5 Z n l - x C N T s 催化剂对M S R 催化活性的调查 结果显示,C 0 2 和C O 是唯有的2 种含C 产物,所测试C N T s 含量不同( x = 5 , 7 5 ,1 0 ,1 2 5 ,1 5 ) 的5 种催化剂中,以P d o 1 5 Z n l 1 0 C N T s 对M S R 的催化 活性为最高。 1 3P d Z n 摩尔比的优化 不同P d Z n 摩尔比( i j ) 的一系列P d ,Z n j - 1 0 C N T s 催化剂对M S R 催化活 性的调查结果显示,P d Z n 摩尔比i = O 1 5 的催化剂对M S R 显示出最高催化活 性。在0 5M P a ,5 2 3K ,原料气组成C H 3 0 H H 2 0 N 2 = 7 5 7 5 8 5 ( 摩尔比) ,空速 G H S V = 1 0 8 0 0 0 m Lh - 1g - 1 的反应条件下,在P d o 1 5 Z n l 1 0 C N T s 催化剂上,甲醇 的转化率X ( C H 3 0 H ) 达到6 7 0 ,而力分别为0 0 5 ,O 1 0 ,0 2 ,0 2 5 的4 种催化 剂上甲醇的转化率X ( C H 3 0 H ) 依次只为4 3 9 ,5 7 1 ,6 6 3 ,5 8 4 。 反应操作条件的优化 氧化态催化剂还原温度的优化 还原温度高低对P d o 1 5 Z n l 1 0 C N T s 催化剂的性能有显著影响。实验结果显 示,在温度( b ) 5 2 3K 经H 2 还原的催化剂对M S R 显示出最高的催化活性;在上 述反应条件下,X ( C H 3 0 H ) e l iS T Y ( H 2 ) 分别达到6 7 3 1 10 7 2m o lh - 1g - 1 ;而分别 在温度:( a ) 4 7 3K ,( C ) 5 7 3K ,( d ) 6 7 3K 和( e ) 7 7 3K ,经H 2 还原的催化剂在相同 反应条件下,其X ( C H 3 0 H ) 分别只为6 1 ,6 6 ,5 8 和3 8 ,相应的S T r ( I - 1 2 ) 分 别为0 6 5 ,0 7 1 ,0 6 2 和0 4 1t o o lh - 1 旷1 。 2 2 不同温度还原催化剂的X R D 表征 X R D 测试结果为P d o 1 5 Z n l 1 0 C N T s 催化剂还原时生成P d Z n 合金提供直接 证据。利用S c h e r r e r 公式,不同温度( b ) 、( c ) 、( d ) 和( e ) 还原的4 个催化剂试样 的P d Z n 合金微晶粒径可估算分别为7 5n l n ,1 3 7n I n ,1 6 3n l n 和1 9 7n m ,表明 P d Z n 合金微晶的粒径随还原温度升高而增大,暗示这些催化剂试样的P d Z n 合金 表面积高低顺序为:( b ) ( C ) ( d ) ( e ) ,这个顺序同这些催化剂试样对M S R 的催 化活性高低顺序相一致。附带一提的是,在温度( a ) 4 7 3K 还原的试样,因还原温 度不够高,还原生成的金属P d 没能全部转化为P d Z n 合金,其对M S R 的催化活 2 厦门大学理学博士论文 摘要 性较低。 2 3 反应温度的优化 实验结果显示,在P d o 1 5 Z n l 1 0 C N T s 催化剂上,在O 5M P a ,C H 3 0 H H 2 0 N 2 = 7 5 7 5 8 5 ( 摩尔L L ) ,G H S V = 1 0 8 0 0 0 m Lh - 1 旷1 的反应条件下,随着温度从4 7 3 K 逐步升高,甲醇转化率X ( C H 3 0 H ) 迅速上升、并在5 9 8K 达到极大,而后缓慢 下降;产物C 0 2 的选择性s ( c 0 2 ) 则随反应温度升高而单调下降。为兼获高的 X ( C H 3 0 H ) 和S ( C 0 2 ) ,5 4 8K 被选作最适宜的反应操作温度。 2 4 原料气空速的优化 为找出具有较高反应度的工作条件,遂考察不同原料气空速( G H S V ) 条件下 P d o 1 5 Z n l 1 0 C N T s 催化剂上M S R 的反应性,结果显示:在0 5M P a ,5 4 8K , C H 3 0 H H 2 0 r N 2 = 7 5 7 5 8 5 ( 摩尔比) 的反应条件下,随着G H S V 从5 4 0 0 0m Lh - 1 旷1 逐步升高,X ( C H 3 0 H ) 单调下降,双C 0 2 ) 一直保持在- 9 8 的高水平,而S T Y ( H 2 ) 在低G H S V 区随G H S V 升高而上升,在G H S V 1 8 0 0 0 0m Lh - 1 旷1 趋于平顶。为 兼获高的X ( C H 3 0 H ) ,s ( c 0 2 ) 和S T Y ( H 2 ) ,G 娜y = 1 8 0 0 0 0m L h - 1g - 1 被取作为最适 宜的原料气空速( G 解y ) 。 2 5 原料气组成的优化 为优化原料气的组成,遂考察预混合C H 3 0 H H 2 0 ( 摩尔比1 :1 ) 原料气在 N 2 载原料气( ( C H 3 0 H H 2 0 ) + N 2 ) 中的含量( 聊D 舭) 对M S R 反应活性的影响。结 果显示,在O 5M P a ,5 4 8K 和G H S V = 1 8 0 0 0 0m Lh - 1 旷1 的反应条件下,随着该 m 0 1 值从1 5 逐步增至7 5 ,X ( C H 3 0 H ) 单调逐步下降,S ( C 0 2 ) 则一直保持在 9 8 9 6 的高水平,而S T r ( H 2 ) 在m 0 1 = 6 0 达到极大之后缓慢下降。为兼获高 的S T F ( H 2 ) 和低的原料甲醇消耗,N 2 载原料气组成以C H 3 0 H H 2 0 N 2 = 3 0 3 0 4 0 ( m 0 1 m 0 1 ) 为佳。 3 单( 或双) 促进的P d Z n O 催化剂对M S R 的催化性能 3 1C N T s 单促进催化剂的催化性能 单促进的P d 0 1 5 Z n l 1 0 C N T s 催化剂对M S R 催化性能的评价在上述优化的 反应条件( 0 5 a ,5 4 8K ,C H 3 0 H H 2 0 N 2 = 3 0 3 0 4 0 ( 摩尔比) 和G H S V = 3 厦门大学理学博士论文 摘要 1 8 0 0 0 0 m Lh - 1g _ 1 ) 下进行,反应7 5h 时,X ( C H 3 0 H ) 为1 9 3 ,相应的S T Y ( H 2 ) 为1 5 0m o lh - 1 矿1 ;这个S T Y ( H 2 ) 值是不含C N T s 的非促进的原基质P d o 1 5 z n l 催 化剂的相应值( 0 9 0m o lh - 1g - 1 ) 的1 6 7 倍 3 2C N T s 单促进催化剂的操作稳定性 在上述优化的反应条件下,1 5 0h 操作稳定性试验结果显示,在单促进的 P d o 1 5 Z n l 1 0 C N T s 和非促进

注意事项

本文(甲醇水蒸气重整用cnts和sc2o3双促进的高效pdzno催化剂的研究)为本站会员(xiao****1972)主动上传,金锄头文库仅提供信息存储空间,仅对用户上传内容的表现方式做保护处理,对上载内容本身不做任何修改或编辑。 若此文所含内容侵犯了您的版权或隐私,请立即阅读金锄头文库的“版权提示”【网址:https://www.jinchutou.com/h-59.html】,按提示上传提交保证函及证明材料,经审查核实后我们立即给予删除!

温馨提示:如果因为网速或其他原因下载失败请重新下载,重复下载不扣分。

分享当前资源【甲醇水蒸气重整用cnts和sc2o3双促进的高效pdzno催化剂的研究】到朋友圈,您即可以免费下载此资源!
微信扫一扫分享到朋友圈
二维码
操作提示:任选上面一个二维码,打开微信,点击“发现”使用“扫一扫”,即可将选择的网页分享到朋友圈
您可能感兴趣的------------------------------------------------------------------------------------------------------



关于金锄头网 - 版权申诉 - 免责声明 - 诚邀英才 - 联系我们
手机版 | 川公网安备 51140202000112号 | 经营许可证(蜀ICP备13022795号)
©2008-2016 by Sichuan Goldhoe Inc. All Rights Reserved.