MoS2电催化剂的制备及性能研究-第一章-绪论
8页1、第1章 绪 论1.1 课题背景及研究的目的和意义从刀耕火种的原始社会到科技发展日新月异的今天,人类的生存及发展都与能源的消耗息息相关。能源是人类社会发展的基础,也是限制社会发展的重要因素。随着煤、石油、天然气等化石能源的急剧消耗,探索新能源已经迫在眉睫。为了人类社会的可持续发展,各国都在大力开发可再生能源,以最大限度地减少有害物质和温室气体排放,从而实现能源生产和消费的高效、低碳、清洁发展。近年兴起的太阳能、风能、核能等可再生能源又存在随着地域和时间等变化而涨幅不定等诸多问题。因此探索稳定且可直接为人所用的电能或燃料能源已成为人们迫切需要解决的问题1。图 11 清洁能源的利用氢气,作为一种高效、洁净无污染的能源,在地球上有丰富的储备,且制备方法多种多样。这些优点足够让它成为继化石能源后,人们所依赖的最重要的能源之一2。要想发展氢气这种清洁能源,制氢当然是第一个需要解决的问题。制氢的方法大概分为两大类,即化石燃料制氢和可再生能源制氢。而使用化石燃料制氢过程中会不可避免地产生二氧化碳等温室气体。因此使用清洁方式制氢便成为了科学家们研究的瓶颈。众所周知水中含有大量的氢元素,通过电解水制取氢气
2、是实现氢气量产的有效途径3。作为析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction, HER)的催化剂,贵金属Pt具备极低的过电压和高效的催化活性,被广泛应用于HER中。但因Pt的资源稀缺性和高昂价格,开发高性能低成本的HER催化剂仍然具有相当大的挑战性。寻找一种替代贵金属的优良催化剂是解决该问题的最好途径。近年来科学家们将目光聚焦在过渡金属催化性能的研究上,过渡金属的纳米材料如锰、钴、镍、钼等均表现出一定的析氢反应催化性能4。其中,MoS2因其具有类石墨烯的二维结构而备受关注。MoS2具有近似贵金属铂的氢吸附自由能,表现了优异的催化析氢性能,且MoS2资源丰富、价格低廉、是潜在的高效制氢催化剂。由以上分析可以看出,催化剂在能源转化过程中的作用举足轻重。被广泛使用的贵金属催化剂如铂、钌、铑等具有很好的催化活性和稳定性,但其高昂价格仍限制了其作为催化剂的应用。MoS2作为一种抗磁的、具有半导体性质的层状化合物,近年来逐渐受到人们重视5。钼元素属于过渡金属元素,在自然界多中以辉钼矿)的形式广泛存在6。MoS2片层有着类石墨烯的二维结构,因此在纳米尺度表现出更优良的性质7。近年
3、来关于MoS2作为催化剂的研究主要集中电解水制氢气中的催化剂方面。不同形态的纳米级MoS2如:纳米片8、纳米花9、纳米管10等暴露的边缘活性位点表现出了好的催化析氢效果。从成本角度来看,MoS2价格低廉,储量丰富;从催化析氢活性来看,MoS2材料具有近似于0的氢吸附自由能,有望具备优良的催化析氢活性,因此,MoS2及MoS2基催化剂成为可能代替Pt等贵金属的新型廉价催化剂。1.2 国内外研究现状与分析1.2.1 MoS2材料结构与性质MoS2是一种典型的过渡金属硫化物,在自然界中以辉钼矿的形式存在,且存储量丰富。MoS2结构示意图如图1-2所示,图 12 多层MoS2结构示意图可以看到,单层的MoS2具有类似“三明治”的夹心结构,即钼原子夹在两层硫原子之间,形成S-Mo-S的结构。多层MoS2具有类似石墨的片层结构,片层内部靠强共价键结合,片层之间则依靠弱的范德华力相互作用,层间距大概在0.62nm左右11。因此,层与层之间容易剥离,形成二维材料。MoS2作为一种电催化剂,因其产量丰富、价格便宜而得到广泛关注。MoS2主要性质如表1-1表 11 MoS2主要性质项目性质化学式MoS2密
4、度4.8g/cm3(14)结晶构造层片六方晶系禁带宽度1.29eV色泽蓝灰色莫氏硬度1.01.5电导率1.5810-4 Scm2熔点1185空气氧化400慢慢氧化大量实验均表明,当催化剂与分子之间具有中等强度的吸附,即吸附自由能接近于零时,催化剂的催化活性越好。这是由于电解水的析氢反应中,在酸性条件下电解水析氢反应可分为两个步骤:H+aq+e-+MM-H电化学还原(Volmer)步骤M-H+M-HH2+2M或者复合脱附(Tafel)步骤M-H+H+e-H2+M电化学脱附(Heyrovsky)步骤当Volmer步骤占反应主导时,Tafel斜率为116mV/dec;当Tafel步骤占主导时,Tafel斜率为30mV/dec;当Heyrovsky步骤占主导时,Tafel斜率为40mV/dec。并且电极上发生的电化学还原与脱附过程互为竞争关系,催化剂吸附氢的能力(EH)较大时会提高电化学还原步骤的势垒,该值较小时会增加脱附的难度。因此适中的氢原子结合能是提高催化剂活性的关键。当吸附自由能由负值变为正值,催化活性会经历一个最大值,这就是通常所说的“火山形曲线”。如图1-3所示,MoS2的氢吸附自
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