国家自然基金标书-碳基燃料固体氧化物燃料电池体系基础研究
29页1、项目名称:碳基燃料固体氧化物燃料电池体系基础研究首席科学家:韩敏芳 中国矿业大学(北京)起止年限:2012.1-2016.8依托部门:教育部一、关键科学问题及研究内容2.1 关键科学问题科学问题1:多相体系中电子、离子迁移机制SOFC发电过程是通过电子、离子的生成、界面转移和体相输运即荷电迁移来实现的,主要包括氧在阴极(离子、电子混合导体)上被吸附,得到电子,还原为氧离子,通过氧离子传导的电解质输运到复合阳极,与碳氢燃料发生电化学氧化反应,并释放电子等多相体系中电子、离子输运过程。这一过程涉及到反应气、产物气、电子导体、离子导体,以及电子/离子混合导体等多相体系。输运与反应活性存在的动力学问题,有望利用特殊纳米结构与纳米效应来进行调控。此外,还希望在分子尺度、纳米尺度、微米尺度对涉及到的输运、反应以及结构演化有深入的认识,这些问题属于纳米离子学的研究范畴。主要研究内容包括:尺寸效应、缺陷化学、空间电荷层效应对材料离子、电子输运性质的影响及其调控研究;复杂分形结构电极的反应动力学研究;纳米材料制备过程中的微结构演变与控制;纳米材料在运行温度范围内及外界影响下的结构与组分稳定性研究。科学问
2、题2:SOFC中多相界面演变特征进一步提高SOFC稳定性,是其走向商业化亟待解决的另一关键问题。在SOFC运行或热循环过程中,存在着一定程度的电化学性能衰减。该现象本质上与荷电条件下(SOFC运行工况下)界面演变有关,包括阳极、电解质、阴极、密封以及连接体各功能层之间的界面迁移和扩散、微观结构演变以及亚稳态发展过程。设计新型一体化电池结构,简化界面过程的复杂性,提高稳定性,借助理论计算和界面模型仿真,研究各种界面在不同气氛、荷电状态下的演变规律,即其化学稳定性、微观结构稳定性、氧化还原循环稳定性和机械稳定性等,揭示多相界面的演变规律,以及演变对电池性能的影响规律,实现对性能的调控,是实现碳基燃料SOFC长期稳定高效运行的关键。科学问题3:SOFC中多尺度多物理场(温场、电场、流场、应力场)耦合规律SOFC的多尺度微观结构、电极过程及电堆中的温场、流场、电场、应力场分布以及耦合作用直接影响SOFC的可靠运行及整体优化。采用常规的实验表征方法,几乎不可能同时研究上述诸多因素的协同影响,需要借助多尺度、多场耦合理论模拟反映实际过程。采用精确高效的多场耦合模拟方法,有利于优化电池运行的工作参数
3、,避免影响电池性能的不利因素。发展多组分、多颗粒尺寸、多种微结构缺陷等电极有效性质理论,为宏观多场耦合模拟提供合理的性质参数,实现对真实电池、电堆的多尺度多场耦合模拟。通过与结构力学模型的结合,模拟分析电堆的结构和性能演化规律,预测电堆寿命。深刻认识电堆运行环境下性能劣化的演变规律,有助于电堆结构设计优化,大幅度提高电堆的可靠性及寿命。2.2 主要研究内容研究内容1:关键材料组成、结构及离子、电子迁移机制研究通过第一性原理计算,研究典型导体(萤石型、钙钛矿型、尖晶石型等)材料的组成、结构,及其对电导性能的影响规律,为SOFC关键材料的选择和设计提供理论指导。研究关键材料中不同尺度对空间电荷层和双电层中离子、电子传导规律的影响,探索新型电解质材料,并研究电解质材料(LSGM、掺杂CeO2、复合离子导体等)的离子输运特性,探索与之匹配的高性能电极材料,构建一体化中低温运行的SOFC单元电池,研究其性能,获取材料组成、结构对电化学性能的影响规律。针对该研究内容设立1个课题:“中低温SOFC关键材料设计及荷电传导机制”。研究内容2:电极过程及电催化反应机理研究研究反应物分子在电极上的吸附、活化
4、、传递过程及其规律,研究影响电极电化学性能的各种因素,阐述电池性能与电极的表面交换系数、离子扩散系数、电解质的离子扩散系数和空位浓度等的定量关系,建立电极三相界面的电化学模型。研究以CH4为代表的碳基燃料的催化重整和电催化反应机理,理解碳基燃料体系的SOFC阳极过程动力学,获取抑制积碳的新方法、新结构或新材料体系。研究阴极的氧还原过程和反应动力学,构建复合电极的二维无穷大渗流模型,获取降低阴极极化的途径和方法。探索新型阳极和阴极材料,提高碳基燃料的电化学氧化和氧的电化学还原的动力学性能。针对该研究内容设立2个课题:“碳基燃料反应特异性及阳极催化动力学”和“高性能阴极构建及其电化学行为”。研究内容3:高性能、高稳定SOFC结构优化和界面性能基础研究常规SOFC中,不同组分的阳极、电解质、阴极之间具有明显的层状界面,可能导致电极电解质层分离,影响电池的电化学性能和长期稳定性。为实现界面优化,提出以电解质材料为骨架的一体化电池结构设计,消除电极电解质间的层状界面,如图1所示。研究一体化电池结构中氧离子、电子输运的性质和规律,探索一体化电池的电化学性能和力学性能在热循环、热震等苛刻条件下的稳定
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