《核分析技术》ppt课件

核分析基础,成都理工大学 核自学院,第二章 带电粒子活化分析,Charged Particle Activation Analysis 核活化分析除了中子活化分析外，还有带电粒子活化分析和光子活化分析。 这些活化分析技术的辐照条件各不相同，但测量方法大体相同。分析元素的范围和灵敏度，以及分析的样品厚度也有差异。,第二章 带电粒子活化分析,Charged Particle Activation Analysis 自1938年用氘d束轰击样品用于分析以来，带电粒子活化分析有了较大的发展，从p、d、He等重带电粒子活化发展到重离子活化。应用也不断推广，已成为样品表面层轻元素分析的重要工具。 CPAA起始于上世纪五十年代后期，已发展成为一种较为成熟的材料分析手段。,第二章 带电粒子活化分析,概述 具有一定能量的带电粒子与原子核发生核反应时，如果反应的剩余核是放射性核素，则测量这放射性核素的半衰期和活度，就可以确定样品中被分析元素的种类和含量。 带电粒子活化分析也包括三个主要步骤：辐照、冷却和测量。,第二章 带电粒子活化分析,概述 在冷却阶段可进行必要的放射性化学分离和样品表面沾污层腐蚀处理工作。 由测得的放射性活度按一定的标准化方法计算出元素浓度。,第二章 带电粒子活化分析,概述 由于带电粒子在靶物质中运动时经受能量损失，在靶中不同深度处粒子能量不同，因而反应截面不同，反应产额随之而改变。所以，在推导带电粒子活化分析公式时，要区分薄样品和厚样品。,t为总的截面，a为某一特定反应道的截面；Eth为某一能量，叫反应阈能,第二章 带电粒子活化分析,带电粒子活化分析原理 入射粒子和靶发生核反应的条件 入射粒子和靶和发生核反应的条件是两者的相对动能必须满足：,第二章 带电粒子活化分析,带电粒子活化分析原理 带电粒子引起的核反应表达式 反应前后总电荷值和能量守恒，反应规律遵从微观量子力学的运动规律，一般情况下发射粒子为光子、中子、质子和粒子。,第二章 带电粒子活化分析,带电粒子活化分析原理 核反应的产生率 定义： 单位时间入射粒子在靶中引起的核反应数，用P(t)表示。 产生率的一般表达式： a) 加速器束流的品质有一定的能量分布g(E0, Ei)，代表具有能量在Ei到Ei+dEi之间的粒子数占总数的份额，也就是粒子具有能量为Ei的几率。 b) 粒子穿透一定的深度后会产生一定的能量歧离f(Ei, E, x)，表示能量为Ei的粒子在进入深度为x处时，由于能损，使其能量变为E到E+dE之间的几率。,第二章 带电粒子活化分析,带电粒子活化分析原理 核反应的产生率 定义： 单位时间入射粒子在靶中引起的核反应数，用P(t)表示。 所以，深度x处，待测元素含量为C(x)的反应产生率为：,第二章 带电粒子活化分析,带电粒子活化分析原理 核反应的产生率 1）薄样品分析 设样品厚度为x，若能量为E0的带电粒子穿透 x时能量损失 E很小，则我们称这种样品为薄样品。在薄样品中反应截面几乎不变，可视为常数。 可用能量E0和 E0 E间隔内的平均截面作为活化截面。,第二章 带电粒子活化分析,带电粒子活化分析原理 核反应的产生率 1）薄样品分析 在薄样品内，元素的浓度分布可看作为常数，即C(X)=C0。 则反应产生率为：,第二章 带电粒子活化分析,带电粒子活化分析原理 核反应的产生率,束流强度 S-1,单位体积内的原子数cm-3,截面 cm-2,样品厚度 cm,第二章 带电粒子活化分析,带电粒子活化分析原理 核反应的产生率 2）厚样品分析,D* : 活化有效路径 D* = R(E0)-R(Eth),Eth : 带电粒子核反应阈能,R(Eth), R(E0) : 能量分别为Eth 和 E0时的射程,第二章 带电粒子活化分析,带电粒子活化分析原理 核反应的产生率 2）厚样品分析 入射粒子能量单一，待测元素均匀分布，即C(x)为常数，能量歧离现象忽略，则反应产生率为：,理论计算与实验结果表明，对不同的靶材料Z2=457, 平均截面变化仅为3%，可认为与靶材料性质无关。,第二章 带电粒子活化分析,基本原理公式 束流强度恒定，即放射性核的产生率不变，则与中子活化分析原理类似有：,第二章 带电粒子活化分析,辐照样品的放射性核数目,辐照ti时刻，样品中的放射性核数目：,辐照结束时 t0时刻样品中的放射性活度：,冷却到t1时刻的活度：,探测器测量到的总计数：,第二章 带电粒子活化分析,测量方法 含量测定方法可分为绝对测定和相对测定两种。 1）绝对测量 利用上述公式，并求出或测量出入射粒子的总数（即束流强度）、探测器的立体角、反应截面和探测效率等量。因此，绝对测量结果精度不高，而且计算繁琐。,第二章 带电粒子活化分析,测量方法 2）相对测量 已知元素含量的标准样品与待测样品在相同的粒子能量下辐照，相同的测量条件下测量,第二章 带电粒子活化分析,测量方法 活化有效路径的计算,N : 单位体积内的靶原子数 ； I0 : 平均电离能； Z1,Z2 : 入射粒子和靶核电离能； m0 : 电子质量； ：相对论修正项； 壳修正：C/Z2,第二章 带电粒子活化分析,常用的带电粒子 proton, deuteron, tritium, 3He, 4He 常用的带电粒子活化核反应 (d,n) AX(n,gamma)A+1X X(d,p)A+1 X 放射性核素多为beta+ 衰变。,设备 加速器：静电，串列，回旋 冷却系统 样品制备与表面腐蚀处理， 固样，直径约15mm, 厚度约 5mm,第二章 带电粒子活化分析,放射性测量系统 NaI（Tl）探测器； 定量：峰面积； 定性鉴别元素：半衰期,第二章 带电粒子活化分析,干扰问题 不同元素经照射后生成相同放射性核素的干扰 例： 11B(p,n)11C 分析 B 阈能：2.8MeV 14N(p,)11C 阈能：4.0MeV,根据阈能，改变入射粒子能量,入射粒子(p)的能量(E0)小于4.0MeV即可,第二章 带电粒子活化分析,干扰问题 不同元素经照射后生成不同放射性核素,但发射的射线能量相同的干扰 18O(p,n)18F 分析浓缩 18O 16O(p, )13N 和 13C(p,n)13N,18F 和13N都是+衰变核素,对 0.511 Mev 峰都有贡献,但是T1/2(18F)=110min T1/2(13N)=10min,根据半衰期，增加辐照后的冷照时间 t,第二章 带电粒子活化分析,干扰问题 不同元素经照射后生成不同放射性核素,但发射的射线能量相同的干扰,第二章 带电粒子活化分析,带电粒子活化分析技术主要应用于样品表面层的痕量轻元素分析以及某些重元素分析。如B、C、N，O、P、S、Pb、Nb等。 入射带电粒子与轻元素之间的库伦势垒低；,第二章 带电粒子活化分析,入射带电粒子与重元素之间的库伦势垒虽然较高，但对有些重元素（如Pb，Nb），其它分析方法灵敏度低。 虽然带电粒子活化做常规分析不是十分方便，但可用来标定其它分析方法的测量结果。,第二章 带电粒子活化分析,分析的主要基体材料 ：Si, Ge, GaAs半导体材料和各种金属、合金材料 分析的主要元素： B、C、N，O、P、S。 如：Zr合金是一种熔点高、强度大、抗腐蚀性好、中子俘获截面小的材料，是核动力工程中重要的结构和包装材料 要求极低的硼含量11B(p,n)11C或 10B(d,n)11C,第二章 带电粒子活化分析,测量方法 回旋加速器：6.7 MeV质子束轰击样品; 52Cr(p,n)52mMn 反应做束流监测flux monitor; 塑料闪烁体探测测量 11C 的0.96 MeV 正电子; NaI 探测 湮灭光子； beta-gamma 符合测量装置，可有选择性地测量11C,第二章 带电粒子活化分析,C：12C(d,n)13N N：14N(d,n)15O O：16O(3He,p)18F,第三章带电粒子核反应瞬发分析,带电粒子核反应分析包括 带电粒子缓发分析(即带电粒子活化分析) 带电粒子瞬发分析。 带电粒子核反应瞬发分析法是直接测量核反应过程中伴随发射的辐射确定反应原子核的种类和元素浓度的方法。,第三章带电粒子核反应瞬发分析,伴随发射的辐射包括出射的带电粒子、射线，以及出射的中子。 这种分析方法较之带电粒子活化分析法具有更多的优越性：方法简便、分析速度快，可利用不同的核反应道、不同的出射粒子和核反应运动学关系更有利地鉴别元素和消除干扰反应，特别是它能在不破坏样品结构的情况下提供元素深度分布信息。,第三章带电粒子核反应瞬发分析,带电粒子与轻元素的反应Q值大，产额高，只用几个MeV能量的带电粒子就可以进行高灵敏度元素分析。 带电粒子核反应瞬发分析是样品表面层轻元素分析不可缺少的一种分析方法。它的应用范围很广，早在60年代就被用来分析靶物质中的杂质成分。近些年来在提高分析灵敏度和深度分辨率方面有了不少进展。,第三章带电粒子核反应瞬发分析,基本原理 设入射粒子的数目为Q，对样品的入射角为，探测器的立体角和探测效率分别为和，样品中待分析元素的原子密度为N，厚度为t，则通过核反应所探测到的出射粒子的Y计数为:,第三章带电粒子核反应瞬发分析,基本原理 E0和Ex分别为入射粒子在样品表面和深度x处的能量, ( Ex )为入射粒子在能量Ex时的核反应截面。若为薄样品，入射粒子的能量在样品中变化不大，Ex E0和 ( Ex ) ( E0 ) ，则上式简化为：,第三章带电粒子核反应瞬发分析,基本原理 为避免核反应截面的计算困难，样品的定量分析常用相对法进行，对于标准样品，用角标s表示，则可计算待测样品的元素含量Nt(即单位面积上待分析原子的数目)：,第三章带电粒子核反应瞬发分析,工作方法 核反应分析多使用能量在0.54MeV范围的质子(p)、氘核(d)或氦核(粒子)为入射粒子。相应选用的反应如: 质子：(p，d)，(p，)，(p，n) 氘核：(d，p)，(d，)，(d，n) 此外，有时也用重粒子，如16O， 14N ， 19F等。,第三章带电粒子核反应瞬发分析,工作方法 出射粒子有三种： 带电粒子：如p， ，使用金硅面垒半导体探测器探测； 射线：用NaI(Tl)闪烁谱仪、半导体探测器探测； 中子(n) ：可用中子管或塑料闪烁晶体测量强度，用中子飞行时间谱仪测量能谱。,第三章带电粒子核反应瞬发分析,工作方法 进行分析用的核反应根据其激发曲线(反应截面能量)有以下两种情况。 (1)非共振或宽共振的核反应。即激发曲线有变化缓慢的部分，利用在这部分能量范围内发生的核反应进行分析。入射束的能量是固定的而记录由反应发射出的粒子能谱。这样可以用表面能量近似估算反应截面和阻止截面，对于测定薄膜中杂质含量或薄膜厚度比较方便，也可以从能谱推导出深度分布。,第三章带电粒子核反应瞬发分析,工作方法 进行分析用的核反应根据其激发曲线(反应截面能量)有以下两种情况，相应地有两种方法： (2)窄共振核反应。即反应截面曲线上有一个或数个尖锐的(共振)峰，利用这种能量值的核反应进行分析。在分析中，改变入射束的能量，记录由反应发射出的粒子数的变化，可以得到杂质含量的深度分布。,第三章带电粒子核反应瞬发分析,实验设备,第三章带电粒子核反应瞬发分析,应用实例 金膜表面氧的测定 用能量为900kev的d粒子分析金单晶薄膜表面的氧，得到如图的能谱。 反应为16O(d，p) 17O，探测出射的质子。Au膜厚度为800nm。,第三章带电粒子核反应瞬发分析,应用实例 能谱上有两个较宽的峰，右边较高能量的来自前表面，左边较低能量的来自后表面(穿过金膜有能量损失)。采用表面能量近似，由两峰的总计数计算出氧的含量为(3.4±0.2)X1015 atom/cm2，即仅约为单原子层。,第三章带电粒子核反应瞬发分析,带电粒子瞬发分析的特点 1.有极高的选择性，干扰小。 2.核反应特性不受靶所处的物理和化学状态