非金属材料专业毕业设计（论文）外文翻译环境温度对氧化铝流延浆料流变性能的影响研究

环境温度对氧化铝流延浆料流变性能的影响研究摘要浆料的假塑性和黏度是两项重要的性能参数，即得到良好和可重现流延试样的检测关键。尽管众所周知溶剂的粘度会随着温度的变化而变化，然而除了一些只含有固体颗粒和分散剂的浆料的粘度与环境温度的研究，至今也没有关于标准流延浆料粘度与周围温度（随季节变化）的关系的相关研究。在目前的学习研究中，已经觉察到环境温度对含有固体颗粒、分散剂、粘结剂和塑性剂的典型流延浆料的粘度和剪切速率指数有着重要影响。虽然分散剂和塑性剂在改变流延浆料的粘度和剪切速率指数方面有着重要的作用，但是粘结剂却在流延浆料粘度和剪切速率指数受温度影响方面发挥着关键性作用。为了解释浆料性能与温度的关系，对粘结剂、塑性剂和分散剂的作用分别进行了研究。从目前的研究中可以发现在流延过程中为了得到真正可重现的流延试样周围环境温度必须被考虑到。前言 流延成型被广泛应用在陶瓷材料的薄片生产中，主要用来生产多种电学器件，如多层电容器、陶瓷基片和程序包、传感器，促动器、固体氧化物燃料电池等。流延是一个大众的工艺流程，主要有通过添加分散剂在水基或非水基介质中而得到的稳定浆料的制备构成。同时粘结剂和塑性剂也被添加从而给予坯体强度和韧性。能够成功流延的固体颗粒悬浮液的最重要的性能是流变性。固含量必须要大，但是，同时粘度必须要小，以保证流体在通过刮刀时的流动能力。假塑性（剪切变稀性）是渴望得到的一个浆料性能，只有如此流体在通过刮刀时由于剪切力的作用流延浆料的粘度才能够降低。通过刮刀后，剪切作用消失，同时浆料粘度也会上升，从而阻止颗粒的沉降。另外，由于成分移动能力的降低流延片的均匀性得以维持。尽管我们知道流延浆料的流变性能受温度的影响，但是已做的为了得到流延试样的可重现性能而对流延浆料的流变性能随温度变化的研究工作很少。只有一些研究仅含有固体颗粒和分散剂的浆料的报道。比如，Uematsu et al 研究了以水作溶剂并含有高分子聚合电解分散剂的氧化铝浆料分别在20和40时的沉降与电泳流动性；Tomita 也研究了温度对于氧化铝浆料分散性的影响；Pagnoux et al 研究了温度对被聚甲基丙烯酸的钠盐或者钛试剂分散的水基氧化铝浆料的影响；Yang 和 Sigmund 研究了添加聚丙烯酸的氧化铝悬浮液的相对粘度与温度的相关性。在此研究中，氧化铝流延浆料（在标准非水基介质中）在-5-35温度段内的流变性能被评估。这一理解对于在不同周围环境温度下得到流延试样的可重现性至关重要。1,实验过程 在此研究中A-16SG 氧化铝（来自Alcoa，India）被用来制备浆料。通过粒度分析仪分析出氧化铝颗粒的平均粒径为0.5um。在制备氧化铝悬浮液时，由生物活性酶和乙醇组成的共沸混合物组成的梯度试剂作为溶剂。氧化铝和溶剂的质量比为57:43， 磷酸酯（Emphos PS21-A, Witco Chemicals， USA）含量为13wt%。 按照以上比例分别称取原料，然后混合并以氧化铝球作为球磨介质球磨20h已得到理想的悬浮液。利用微电泳测试仪（Zetameter 3.0 +Zeta-Meter Inc., USA）对前面所制备的悬浮液中颗粒的电泳流动性进行了研究。在研究浆料的沉降中，10ml的悬浮液和20ml的溶剂在一个50ml的带有塞子的玻璃量筒中被充分震荡。随后观察并记录静置不同天后沉降部分（刚开始在没有沉降的时候为整个分散相，而后为沉降物）的高度。制备典型氧化铝流延浆料的配方见表一。在制备流延浆料工艺流程中，氧化铝粉体颗粒和分散剂一同在溶剂中以氧化铝球为研磨介质预先球磨20h；然后，粘结剂、增塑剂和均匀剂分别被加入到预先球磨后的浆料中，在进一步球磨24h。为了研究粘结剂和增塑剂对流变性能的影响，没有添加粘结剂和没有添加增塑剂的浆料也被分别制备。浆料流变性能的测量使用中心圆筒旋转粘度计（VT500 Haake, Germany, 配备有SV1传感器系统）。它的剪切速率变化范围为4.45 到440.6s-。在-5到+35之间选择5个不同的温度点进行性能测试，温度间隔为10。在性能测试的每一个温度点，浆料的温差通过配有循环器（F3-K, Haake， Germany）的冷水浴控制在-0.5到+0.5. 在测试过程中，评估与剪切相关的性能之前，整个系统允许在每一个温度点半个小时内达到平衡。每一个特定温度点时的实验测定均在五分钟内进行。在此过程中剪切速率分十次均等地有4.45提高到440.6s-。测试之前在每一个剪切速率点系统都将会被给予20s的平衡时间。2, 结果和讨论氧化铝悬浮液的电泳流动性随着分散剂含量变化而变化的情况如图一所示。从图中可以明确看出，当分散剂含量为1.75wt%时，分散效果最佳，也就是说悬浮液的电泳流动值最大或电动电势最大。沉降高度图表明含有1.75wt%最佳含量磷酸酯的浆料保持着或多或少5-7天的稳定，随后开始快速沉降。意料之中的是，没有含有分散剂的浆料在一天内就迅速沉降并且有着更高的沉降（沉积体）体积。为了更好的理解含有磷酸酯的浆料的沉降行为，我们不得不先把磷酸酯视作一种静电性分散剂。在生物活性酶和乙醇的混合溶剂中仅有很少的磷酸酯分子电离。在非水基系统中，表面活性剂以中性分子的形式吸附在颗粒的表面。吸附后，表面活性剂将会给颗粒表面一个质子，使其带正电。随后部分阴离子活性剂会被解除吸附，如此就会留下一个带电荷的颗粒。然后阴离子就会作为液相和颗粒表面间的电解质。但是，磷酸酯而带来的空间位阻效应也能够帮助分散。一般而言，悬浮液中含有着不同形状和不同尺寸的混合颗粒。在这样的情况下，较大球形颗粒在靠的足够近的情况（被给予足够时间并且考虑布朗运动）下就会相互吸引，从而在他们之间就没有了小颗粒的填充空间。这是因为较大颗粒的移动提高了可用体积因此小的球形颗粒的熵值也就随着有所上升。一旦一些颗粒靠近，自由聚合体含量的不同将会导致消耗絮凝和架桥絮凝的发生。这些絮凝的颗粒开始沉降并且一旦开始，它将会引发连锁反应。因为每一个颗粒都将会拉拽在它周围的同时又附着在其它颗粒上的液相，这就会导致浆料中颗粒的快速沉降。图表三描述了浆料（含有固体颗粒，溶剂和1.75wt%的磷酸酯，并且温度在25）粘度随剪切速率的变化。从图中的曲线可以看出，浆料表现出了很好的剪切变稀性（假塑性）且符合颗粒法则模型（与零屈服应力的Hershel Buckey 关系）。公式试中：表示剪切应力，表示剪切速率，k表示剪切速率因数（也叫做稠度系数），n表示剪切速率指数（也叫做流动行为指数）。小于一的剪切速率指数值归属于含有固体颗粒的浆料的剪切变稀。并且与牛顿行为形式的差别越大，n值就越小。通常情况下，在较低速率下，悬浮液的组织结构趋于平衡态，这是因为热运动而非粘性力占据主导作用（第一牛顿区域）。在较高剪切速率下，粘性力将会影响到悬浮液的组织结构并且由于颗粒的网状结构或团聚体的逐步分解浆料的剪切变稀性产生。在特别高的剪切速率下，粘性力占据主导地位。一般情况下，能够表明完全由流态动力控制的结构的粘度平台会被观测到。图四描述了浆料（在25环境中含有颗粒与溶剂）的剪切速率指数随磷酸酯含量的变化。较弱的絮凝结构表现出较大的剪切变稀趋势（也就是小的剪切速率指数）。如同前期预料的那样，在分散剂含量为2.0-2.5wt%左右时，剪切速率指数较小，因为当分散剂含量在最佳含量附近时较易破坏的絮凝结构形成。而当分散剂含量远离最佳含量时，絮凝体的机构就会变得较为牢固（由于架桥或者消耗絮凝），从而导致流延浆料相对较低的剪切变稀能力。图五中描述了同样的浆料（含有1.75wt%磷酸酯）在不同剪切速率下的一个典型的粘度随着温度变化趋势。为了理解流延浆料的性能与温度的关系，我们必须考虑一下几点：1.温度对于溶剂粘度的影响通常都遵循着一个阿列纽斯关系式，=Ae-B/T，式中A和B均为常数，T表示温度；2，悬浮液的流动性取决于颗粒间的流体动力学力和相互作用力之间的动态平衡而导致的团聚程度。两个接触着的球形颗粒之间的最大流体动力学力遵循着阿列纽斯关系式：FH 6.12R2。式中，为溶剂的粘度，R表示流动单元的半径，而表示剪切速率。在给定的剪切速率下，温度的上升会导致流体动力学力的降低，从而也使得更多的团聚体稳定；3，分散剂（磷酸酯）在颗粒（Al2O3）上的吸附和解吸附是一个动态过程。温度的升高能够促进分散剂解吸附的进行，温度越高，分散浆料所用的分散剂的含量就会越多；4，大部分溶液与处于吸附有聚合体颗粒间空隙中的溶液的渗透压差会导致稳定性的恶化。有意思的是渗透压与温度有着直接的关系，如下式所示;=MRT. 式中，M表示溶液的含量，R表示气体常数，而T就是温度。在较高温度下较大的渗透压会加剧稳定性的恶化。上面所有因素的综合作用左右着浆料的粘度和温度之间的关系。其实，乙醇和生物活性酶的粘度变化在-5到35间仅有1mPa.s，因此在我们的研究中可以忽略其不计。研究已经表明（如图5所示），在高的剪切速率下，低温和室温黏度值是近似的，然而在较低的剪切速率下，流延浆料的室温黏度值要比低温黏度值高。就像前面讨论的那样，温度的升高可以导致分散剂的解吸附，从而由于更多团聚体的形成而使得浆料粘度的上升。而在高的剪切速率下，团聚体被打破分解，因此浆料的粘度或多或小不随着温度的变化而变化。从图6中近乎水平的剪切速率指数与温度曲线可以看出，絮凝物的性质不随着温度的变化为变化。图7中为按照表1所给配方而制的一种典型流延浆料的粘度和温度曲线。与只含有陶瓷颗粒和分散剂的浆料性能（如图5所示）相比，典型流延浆料表现出：a，更低的剪切变稀性，从其剪切速率指数值（图8）也可看到此点。b，浆料的粘度随着温度的变化有着明显的降低（在-5到35区间内降低35-60%左右），特别是在中高剪切速率下。同时温度对典型浆料的剪切速率指数有着显著的影响（如图8所示）