晶体薄膜衍射衬度成像分析【专业知识】

第十一章 成像分析,多媒体制作： X. C. He 南京工程学院材料教研室,1,行业相关,一、质厚衬度和衍射衬度,像衬度: 在荧光屏或照相底片上，眼睛能观察到的光强度或感光度的差别。透射电镜的像衬度来源于样品对入射电子束的散射。 基本类型：质厚衬度、衍射衬度和相位衬度三种。 1、非晶样品质厚衬度成像 复型样品电子显微图像衬度是样品不同微区间存在原子序数或厚度的差异而形成的，即质厚衬度。建立在非晶样品中原子对电子的散射和透射电子显微镜小孔径成像的基础上的。,2,行业相关,（1）单个原子对入射电子的散射 当一个电子穿透非晶体薄膜样品时，将与样品原子核和核外电子相互作用，由于电子质量比原子核小得多，所以原子核对电子的散射一般只引起电子改变运动方向，而能量没有变化，称为弹性散射。其散射角：,3,行业相关,弹性散射截面： 当一个电子与一个孤立的核外电子发生散射时，入射电子的运动方向发生改变，能量也会发生变化。称非弹性散射。 其散射角: 非弹性散射截面： 那么一个原子的弹性散射截面与非弹性散射截面之和：,4,行业相关,（2）透射电子显微镜小孔径角成像 为确保高分辨率，采用小孔径角成像。在物镜背焦面插入一小孔径的物镜光栏来实现。 （3）质厚衬度的成像原理 下面讨论非晶体样品的厚度、密度与成像电子强度的关系。如果忽略原子之间的相互作用，则每立方厘米包含N个原子的样品的总散射截面为：,5,行业相关,如果1平方厘米样品表面积的电子数为n，当其穿透dt厚度样品后有dn个电子被散射到光栏外，即其减少率为：,6,行业相关,入射电子总数。 电子束强度所以,叫临界厚度,单次电子散射为前提,7,行业相关,如果以 表示强度为 的入射电子，通过样品A区域后，进入物镜光栏参与成像的电子强度；以 表示强度为 的入射电子，通过样品B区域后，进入物镜光栏参与成像的电子强度，那么投射到荧光屏或照相底片上相应的电子强度差 ，则：,推导质厚衬度公式,8,行业相关,若复型是同种材料制成的，则可简化：,这说明用来制复型的材料总散射截面越大或复型相邻区域厚度差别越大，复型图像衬度越高。,9,行业相关,10,行业相关,对于晶体薄膜样品而言，厚度大致均匀，原子序数也无差别，因此，不可能利用质厚衬度来获得图象反差，晶体薄膜样品成像是利用衍射衬度成像，简称“衍射衬度” （1）晶体样品的衍射衬度及形成原理由样品各处衍射束强度的差异形成的衬度称为衍射衬度。或是由样品各处满足布拉格条件程度的差异造成的。,2、衍射衬度成像原理,11,行业相关, 设有A、B晶粒 B内的某(hkl)晶面严格满足Brag条件，或B晶粒内满足“双光束条件”，则通过(hkl)衍射使I0分解为Ihkl和IO-Ihkl两部分 A内所有晶面与Bragg角相差较大，不能产生衍射。,12,行业相关, 在物镜背焦面上的物镜光阑，将衍射束挡掉，只让透射束通过光阑孔进行成像，此时，像平面上A和B晶粒的光强度或亮度不同，分别为 IAI0 IB =I0 - Ihkl,B晶粒相对A晶粒的像衬度为,13,行业相关,14,行业相关,3、相位衬度,衍衬象全都是振幅衬度像，即只让单束电子穿过物镜光阑成像，像的强度是单束振幅的平方，衬度取决于试样各点的偏移矢量、试样厚度、消光距离。对于上述几个参量为常数就不显衬度。 相位衬度是让多束电子穿过物镜光阑，造成彼此相干成像，像的分辨细节取决于入射波被试样散射引起的相位变化和物镜球差、散焦引起的附加相位差的选择。其形成原理同学们自学！,15,行业相关,二、透射电镜的基本成像操作,晶体样品成像操作有明场、暗场和中心暗场三种方式。明场成像： 只让中心透射束穿过物镜光栏形成的衍衬像称为明场像。 暗场成像： 只让某一衍射束通过物镜光栏形成的衍衬像称为暗场像。,16,行业相关,中心暗场像： 入射电子束相对衍射晶面倾斜角，此时衍射斑将移到透镜的中心位置，该衍射束通过物镜光栏形成的衍衬像称为中心暗场成像。 减小球差，中心暗场成像比普通暗场成像清晰。电子束倾斜由照明系统的上下偏转线圈来完成。,17,行业相关,18,行业相关,三、双光束衍射条件,倾转样品，使晶体中只有一个晶面满足Bragg条件，从而产生强衍射，其它晶面均远离Bragg位置，衍射花样中几乎只存在大的透射斑点和一个强衍射斑点。 明、暗场衬度的互补性在衍射条件接近理想的双光束条件下，即除了透射束以外，只有一支强衍射束，而其它的衍射束强度近似为0，设入射束强度为I0，则有 I0 = ID + IT这时，明、暗场衬度互补，但在非双光束条件下明、暗场像不完全互补。,19,行业相关,四、消光距离,入射电子受原子强烈的散射作用，因而必须考虑透射波和衍射波的相互作用。分析简单双光束条件下，入射波只被激发成为透射波和衍射波的情况下，两支波之间的相互作用。,20,行业相关,由此可见，由于透射波和衍射波强烈的动力学相互作用结果，使I0和Ig在晶体深度方向上发生周期性的振荡，此振荡的深度周期叫消光距离，记作g。这里，“消光”的意义指的是，尽管满足衍射条件，但由于动力学相互作用而在晶体一定深度处衍射波和透射波的实际强度为0对一特定的反射，理论推导得到,21,行业相关,式中,22,行业相关,23,行业相关,五、衍衬运动学,透射电镜的衍射衬度是由样品底表面不同部位的衍射束强度存在差异而造成的。要正确分析和解释透射电镜的衍射衬度像的衬度特征就需要对衍射束强度进行计算。这种计算是很复杂的，是电子衍射强度理论在晶体衍射中的应用。 以晶体内入射束与衍射束、衍射束之间的相互作用为依据，分为运动学理论和动力学理论。 运动学理论作为动力学理论的简化，不考虑电子衍射的动力学效应。,24,行业相关,1 基本假设与实验条件,基本假设：1) 忽略样品对电子束的吸收和多重散射 2) 不考虑衍射束和透射束的交互作用。 即对衬度有贡献的衍射束，其强度相对于入射束强度是非常小的。 3) 双光束近似 意味着：a)存在一个S值； b)与其有互补性,25,行业相关,4) 柱体近似，试样下表面某点所产生的衍射束强度近似为以该点为中心的一个小柱体衍射束的强度，柱体与柱体间互不干扰。可将试样看作许多晶柱平行排列组成的散射体。,由2dsin=知，很小，约10-2rad量级，而样品的厚度t很小，一般在100-200nm。 因此，在样品下表面衍射束与透射束之间的距离t2=100210-2=2nm,26,行业相关,实验条件：,1) 试样取向应使衍射晶面处于足够偏离布拉格条件的位置，即S02) 要采用足够薄的样品,27,行业相关,2 完整晶体的衍射强度, 设入射波振幅 或I0=1 样品晶厚度为t 如下图选取小柱体和厚度元，且厚度元位置矢量为r 偏移参数量为s，且取s0，其爱瓦尔德球作图如图(b),28,行业相关,下面计算厚度为t的晶柱OA所产生的衍射强度。首先需要计算晶柱OA下表面处的衍射波振幅g，由此可求得衍射强度。 若设最大振幅为1，平行于表面的平面间距为d，则厚度元dz内有dz/d层原子。根据Fresnel分带法可求出每层点阵面的散射振幅为,29,行业相关,则按Fresnel衍射原理，由此厚度元dz在衍射方向上的散射波振幅变化为dg 晶体下表面的衍射振幅等于上表面到下表面各层原子面在衍射方向的衍射波振幅叠加的总和,30,行业相关,式中 是r处原子面散射波相对于晶体上表面位置散射波的相位差。,31,行业相关,（注意：近似平行）,因此有：,32,行业相关,则柱体下表面衍射波的合成振幅g 衍射强度：,33,行业相关,完整晶体的衍射强度公式： g 消光距离 S 偏离参量 t 样品厚度,34,行业相关,为了更为形象地表达，可进一步分析。一个厚度元dz的衍射振幅为 可以认为，dz即表示了厚度元的厚度，也表示该厚度元内衍射振幅的大小。如果取所有厚度元的dz都相等，相邻两厚度元的散射波之间相对相位差为 d=2sdz,35,行业相关,这样，若把一个晶柱内各厚度元的散射波振幅矢量叠加起来，就会得到一个圆，半径为R = 1/2s，该圆称为振幅圆，见图a。,36,行业相关,证 明：,d=2sdzd=dz/R有 2sdz=dz/RR=1/2s圆周长=1/s此时，晶体内深度为t处的合成振幅为 即为从O点顺圆周方向长度为t的弧段所张的弦OQ。显然，圆周长1/s就是衍射波振幅或强度振荡的深度周期，圆直径OP对应的弧长1/2s，此时，衍射振幅最大。,37,行业相关,完整晶体的衍射强度公式： g 消光距离 S 偏离参量 t 样品厚度,3 完整晶体衍衬运动学基本方程的应用,38,行业相关,1. 等厚条纹,当SC时 完整晶体的衍射强度公式可改写为 显然，当t=n/s（n为整数）时，Ig=0当 t=(n+1/2)/s 时,39,行业相关,用Ig随t周期性振荡这一运动学结果，定性解释以下两种衍衬现象。 晶体样品契形边缘处出现的厚度消光条纹，也叫等厚消光条纹 晶体中倾斜晶界的晶界条纹,40,行业相关,利用等厚消光条纹的根数以及所选用的反射对应的消光距离，可近似计算样品的厚度：,41,行业相关,例子：,设铝样品，当使用操作反射（200）进行衍射衬度成像时，如上图所示，得到的等厚消光条纹有3根，估测样品厚度对应的消光距离为 从上述衍射强度随晶体厚度t的变化关系可见，衍射振幅在晶体深度方向上发生振荡。为了更为形象地表达，可进一步用振幅-位相图来表达。,42,行业相关,等倾条纹,当tc时,完整晶体的衍射强度公式可改写为 i、s=0,43,行业相关,ii、 (n为非零整数)时 ，Ig=0 iii、 (n为非零整数)时，Ig有极大值，且随s的增大迅速衰减。,Ig随s变化的关系曲线如下图所示，反映了倒易空间中衍射强度的变化规律。,44,行业相关, 时，Ig很小 因此，1/t的范围作为偏离Bragg条件后产生衍射强度的界限，即为倒易杆的长度 Ig随s的变化类似于将薄晶体稍加弯曲发生弹性变形的情况，因此，也叫弯曲消光条纹，或等倾条纹，见下图,45,行业相关,46,行业相关,4 缺陷晶体的衍射强度,晶体中存在缺陷时，会使缺陷附近的某个区域内的点阵产生畸变，这种畸变的大小和方向可用位移矢量 R表示。,47,行业相关,由于缺陷存在使厚度元dz处发生位移R，其位置矢量r=r+R，则相应的厚度元dz的散射振幅为 化简整理有：,48,行业相关,缺陷晶体柱体底部衍射波的合成振幅 与完整晶体的衍射振幅 相比,缺陷晶体的衍射振幅中引入了一个附加位相因子,49,行业相关,令 其中 称为附加位相角 如果 即畸变引起的位移只发生在反射晶面内，此时畸变不导致附加的衬度 g 衍射晶面所对应的倒易矢量，操作反射或操作矢量R 对于不同的晶体缺陷，有不同的位移矢量，对于同一类型的位移矢量也会因操作反射不同而出现不同的缺陷衬度,50,行业相关,六 衍衬动力学简介,1 运动学理论的不足之处1）当s0时，衍射强度得到错误结论由运动学理论所得出的衍射强度公式 可知，当S0，,51,行业相关,如果样品比较厚，以致于 将导致 即衍射束的强度超过入射束的强度，这个结论显然是错误的。,52,行业相关,2) 满足运动学理论样品的厚度要求很小但是，运动学理论要求 表明样品厚度应满足 假定 是合理的，则应有 而g一般在3001000，因此要满足运动学理论样品的厚度至少应在100300以下，要得到这样薄的样品是非常困难的。也就是说，运动学理论只适用于极薄的样品。,53,行业相关,3）当s0时，运动学理论确定的等厚条纹间距与实际矛盾 当S0时，衍射束的强度在样品厚度方向上变化周期性1/S趋向于无穷大，因此，等厚消光条纹间距将趋于无穷大，这与实验现象不符。实际上，当S0时，仍看到条纹间距的上限值。,54,行业相关,2 完整晶体的动力学方程,如图所示，在双光束近似条件下，入射电子束转变为透射束和衍射束，令0和g分别为透射波振幅和衍射波振幅，计算得到：,式中,为无量纲数，表示在动力学条件下，晶体偏离布拉