硅胶负载离子液体催化的多组分反应
-范文最新推荐- 硅胶负载离子液体催化的多组分反应 摘要绿色化学己成为当前化学研究的热点和前沿，它旨在从源头上减少或消除污染。离子液体由于其独特的性能和受到高度的关注而成为绿色化学研究的热门。但是其也有粘度过大、用量过多、价格昂贵、易流失等缺陷，为了解决这些问题，负载型离子液体出现在人们的视线中。多组分反应是近年来快速发展起来的一种连续、简便、高效的合成方法和绿色合成途径，特别是实现快速、大量地合成具有结构多样性和复杂性的化合物，用于优化和筛选具有药理活性的前导化合物，越来越引起了化学和药物学工作者的极大兴趣。8308本文研究了负载离子液体催化剂催化的曼尼希反应。合成了新型硅胶负载离子液体催化剂AILSiO2 ,用红外以及核磁的方法确定其结构，通过热重的方法确定其负载率可达21%。采用了简单地醛、酮、胺的三组分曼尼希反应作为研究的对象，研究了硅胶负载离子液体对曼尼希反应的催化效应以及回收性。研究证明，该催化剂对反映有一定的催化效应，并可以循环使用至少四次而不降低其催化效果。关键字：硅胶负载离子液体，曼尼希反应，循环使用，AILSiO2毕业设计说明书（论文）外文摘要Title Multi-component reactions catalyzed by the silica-supported ionic liquidAbstractGreen chemistry, which aims to eliminate the pollution, is becoming the hotspot and the foreland in chemical research. Ionic liquid is subjected to a high degree of attention and become a hot research because of its unique performance. But its viscosity is too large, excessive amount of expensive, easy loss of defects, in order to solve these problems, the supported ionic liquid in the people's attention.In recent years，multi—component reactions(MCRs)，which response to the rapid development of an easy，successive，efficient synthetic method and green chemistryBecause it can rapidly synthesize large numbers of structural persity and complexity compounds to optimize and screen for pharmacological activity Precursors 2.3.2 红外谱图132.3.3 热重分析152.4 本章小结153 硅胶负载离子液体催化剂的应用163.1 概述163.2 实验部分163.2.1实验药品以及仪器163.2.2 曼尼希反应163.3结果与讨论163.3.1 溶剂对反应的影响163.3.3 催化剂用量对反应的影响173.3.4 不同原料的反应183.3.4 催化剂回收的使用情况183.4 产物分析20.3.5 本章小结20结论21致谢22参考文献231 绪论化学化工为人类的发展做出了不可磨没的贡献，但是其所带来的环境问题也不可忽视。随着人们对保护环境与社会可持续发展越来越重视，人们对化工提出了新的要求与挑战。绿色化学应运而生，汽油美国化学会（ACS）提出。绿色化学又称环境无害化学(Enviromemtally Benign chemistry)、环境友好化学(Environmentally Friendly Chemistry)或清洁化学(clean Chemistry)，它是用化学的技术和方法去消灭或减少那些对人类健康、社区安全、生态环境有害的原料、催化剂、溶剂和试剂在生产过程中的使用，同时也要在生产过程中不产生有毒有害的副产物和废物。绿色化学的理想和目标是不再使用有毒、有害的物质，不再产生废物，从源头上阻止和控制污染的产生。离子液体由于其特殊的性质在绿色化学方面受到很大的关注，成为近年来的一个研究的热点。多组分反应作为一种连续、简便、高效的合成方法和绿色合成途径，受到越来越多的关注。由于其高效的原子利用率而作为绿色化学的一个研究热点。离子液体结合多组分反应成为绿色合成研究的热点。 1992年，Wilkes小组8合成了一系列低熔点、对水和空气稳定的1- 乙基-3-甲基咪唑阳离子Emim+与BF4—、PF6—阴离子构成的的离子液体，极大地扩展了离子液体在分离、反应及材料等领域的应用。在此基础上，大量新的离子液体相继被合成和应用，从而极大地推动了离子液体应用方面的研究，并随着绿色化学的兴起，在全球范围内掀起离子液体研究的热潮。2l世纪，离子液体研究进入从“耐水体系”向“功能化体系”发展的新阶段。其主要特征是即根据特定需要，设计并合成具有特殊功能的离子液体，如：酸性离子液体9、碱性离子液体10、手性离子液体11、具有配体性质的离子液体12、复合离子液体13和其他功能化离子液体14等等，离子液体的应用领域从合成化学和催化反应扩展到过程工程、产品工程、功能材料、资源环境和生物科学等诸多领域。2005年6月第一届离子液体国际会议在奥地利举行，在我国，离子液体国际或国内研讨会也相继召开。离子液体的研究正呈现蓬勃发展的趋势。室温离子液体由于具有不挥发、不可燃、液态范围宽、热稳定性和化学稳定性好、溶解性好、酸碱性可调、可循环利用等优点，近年来已被作为绿色溶剂或催化剂广泛应用于有机合成领域。1.1.2 离子液体的种类和性质离子液体由阴阳离子组合而成，因此改变其阴阳离子就可以设计出成千上万的离子液体15。离子液体中常见的阳离子类型有烷基季铵阳离子NRxH4-x+、烷基季鏻阳离子PRxH4-x+、N-烷基吡啶阳离子(通常记作RPy+)和N,N’-二烷基咪唑阳离子(通常记作PR’IM+)等16 (如图1)，其中最为常见的是N,N’-二烷基咪唑阳离子；常见的阴离子主要有氯铝酸根离子(AlCl4一)以及BF4一、PF6一、NO3一、SbF6一、CF3COO一、CF3SO3一等，其中由AlCl4一所组成的离子液体对空气和水极为敏感，而由BF4一、PF6一等作为阴离子的离子液体则对空气和水较为稳定。 1.2 多组分反应1.2.1 多组分反应发展简介多组分反应是指3个或3个以上的起始原料一次或依次进入反应，直接进行反应而不必进行中间产物的分离直接生成产物，且生成的产物中含有所有起始原料的片段的合成方法21。本身具有高灵活性、高选择性、高收敛性、高原子经济性、高探索能量和易操作性等优点，因此，目前无论在基础化学还是在化学工业领域，随着新材料、药物、诊断试剂、农药以及天然产物及其衍生物等生物活性物质的研究进展，多组分反应得到了飞速发展，在新药设计与合成、组合化学和天然产物合成具有广泛的应用。人们普遍认为，第一个多组分反应是在19世纪中叶，Strecker22发表的利用醛、氨和氢氰酸经过α-氨基腈中间体合成α-氨基酸的反应。此后一些多组分反应相继被发现，以下介绍一些重要的多组分反应： 硅胶负载离子液体催化的多组分反应(4): 9 / 9
